双重促进，新方向！Energy Environ. Sci.发表武汉大学最新电催化科研进展！

文摘 2024-11-12 09:30 北京

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论文拟解决的关键挑战：

质子交换膜燃料电池（PEMFC）是一种高效的清洁能源转换设备。目前，在膜电极组件（MEAs）的阴极催化剂层（CCLs）中，氧还原反应（ORR）受到Pt上全氟磺酸（PFSA）离聚物中磺酸盐强吸附的严重阻碍，这阻断了ORR的活性位点，增加了O₂对Pt的局部输运阻力（R_local）。

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图文简介：

针对上述挑战，武汉大学的陈胜利教授团队在Energy & Environmental Science发表论文，该团队选择羟基苯基金属卟啉（MPOHs）作为一类CCL添加剂，以整合硫酸盐-吸附-抑制和富氧作用，来解决性能限制的界面问题。作者采用了膜分离领域的思路，利用金属卟啉作为载体，通过吸附/解吸过程对O₂进行富集和纯化。

作者揭示了一种双重促进机制，即通过抑制磺酸盐吸附释放催化位点，以及通过形成放大和富集的O₂传输域来改善O₂传输动力学。MPOHs的羟基、水合离子和Nafion的磺酸基之间的氢键相互作用在破坏Pt的磺酸中毒以及增加O₂扩散亲水结构域中起着关键作用。MPOHs的O₂结合能力使其为局部O₂运输提供了额外的途径，并且更中性的O₂吸附热力学使运输增强更明显。

与未添加MPOHs的PEMFC相比，添加MPOHs的PEMFC的R_local得到了显著降低（> 40%），且性能显著提高，其中CuPOH的改善更明显。

DFT计算确定了最佳的O₂载体CuPOH，它具有接近零的O₂吸附自由能，因此具有高度可逆的吸附。

这些结果将启发更多的分子水平策略，通过调节Pt/离子聚合物界面来提高PEMFC效率，并将在跨越各种电化学能源技术的广泛领域为未来的电极设计提供一个有希望的方向。

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