巧修饰促活化，选择性切换！JACS发表厦门大学/大连理工大学最新电化学科研进展！

文摘 2024-11-16 09:31 北京

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论文拟解决的关键挑战：

水活化在CO₂还原反应（CO₂RR）中起着至关重要的作用，但通过控制水活化来提高电催化性能仍是一个重大挑战。

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图文简介：

针对上述挑战，厦门大学的李剑锋教授、陈洲教授、郑世胜教授、张华教授和大连理工大学的刘进轩教授等人在Journal of the American Chemical Society发表论文，该团队通过在Cu表面修饰富N−H分子，促进水解离和不对称C−C偶联，实现了CO₂电化学高选择性还原成乙烯和乙醇。

直接光谱证据和密度泛函理论计算表明，富N−H分子通过氢键相互作用加速了界面水的解离，生成的氢促进了*CO到*CHO的转化。这促进了不对称*CHO−*CO与C₂产物的高效偶联，其法拉第效率（FE）比未改性催化剂高30%。此外，通过Cu表面调控调节相对*CHO/*CO覆盖率，可以在C₂产物和CH₄之间完全切换选择性。

作者证明，用3,5-二氨基-1,2,4-三氮唑（DAT）分子设计Cu表面可以选择性地进行CO₂电解以产生C₂产物。在酸性条件下制备的Cu-DAT，暴露了更多（100）个面，*CO覆盖率高，实现了76.2%的C₂法拉第效率（FE），而在碱性条件下制备的Cu-DAT-14，暴露了更多（111）个面，由于*CO和Cu（111）之间相互作用弱，*CO在Cu-DAT-14上的覆盖率较低，因此，*CHO易于进一步氢化成CH₄，在H 型电解槽中实现最大的FE（C₁）约为74.5%。

原位SERS研究表明，DAT促进H₂O解离，生成的氢促进*CHO的形成。从*CO到*CHO的转变是整个自由能图中的速率决定步骤。DAT中的N−H基团会与*OH形成氢键相互作用，稳定瞬态，从而促进水的解离。生成的*H进一步与*CO反应生成*CHO，这比*CO直接从H2O得到氢的过程在能量上有利得多。这将大大提高电化学活性。此外，*CHO倾向于在Cu（100）上与另一个*CO结合生成*CHOCO，而*CHO在Cu（111）上更有利于加氢生成*CHOH，从而导致在酸性或碱性条件下制备的催化剂实现了C₁/C₂选择性的切换。

基于对这些机理的认识，作者进一步开发了一种实用的DAT（富N−H分子）改性Cu₂O纳米立方催化剂。在电流密度为800 mA cm⁻²时，其C₂产品（主要是乙烯和乙醇）的FEs为85.7%，在接近工业条件下具有超过24小时的优异稳定性。

该研究极大地加深了人们对CO₂RR机理的基本认识，并为通过加速水解离来提高CO₂RR性能提供了有效和通用的策略。

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