活性稳定性兼顾，新路径优化催化！JACS发表南开大学最新电化学科研进展！

文摘 2024-11-14 09:31 上海

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论文拟解决的关键挑战：

开发酸稳定析氧反应（OER）电催化剂是实现质子交换膜（PEM）水电解高效制氢的关键。不幸的是，在吸附演化机制中，电催化剂的活性受到线性标度关系的限制，而晶格-氧催化机制又破坏了稳定性。

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图文简介：

针对上述挑战，南开大学的焦丽芳教授团队在Journal of the American Chemical Society发表论文，该团队提出了一种非均相双氧体氧化途径机制（OPM），通过直接的双氧自由基偶联来避免这些限制。作者设计了具有丰富双金属位的Ru基OER电催化剂，这些电催化剂遵循酸性溶液下的OPM途径：缩短原子间距离并增加*OH（吸附OH）覆盖。

作者将Lewis酸（Cr）加入到RuO₂中形成Cr-Ru氧化物固溶体电催化剂（记为Cr_0.6Ru_0.4O₂），其具有丰富的双金属位，符合OPM标准。一方面，金红石CrO₂的晶格参数比RuO₂的晶格参数小，使得形成的Cr_0.6Ru_0.4O₂固溶体中Ru-Cr原子间距离比RuO₂中的Ru-Ru原子间距离短，有利于OER操作时O−O自由基的耦合。另一方面，Cr元素的存在可以加速水分子的分裂，并作为对OH⁻具有高亲和力的Lewis酸位点，从而增加OER过程中*O自由基的覆盖率。

原位傅里叶变换红外（FT-IR）检测到与OER相关的−*O−*O−物质，它们是OPM途径中独特的中间产物，证实了Cr_0.6Ru_0.4O₂催化剂通过OPM经历了OER。

理论计算进一步支持了OPM是Cr0.6Ru0.4O2催化剂的优选途径，因为OPM的能垒明显低于常规吸附演化机制（AEM）和晶格-氧介导机制（LOM）。

结果表明，Cr0.6Ru0.4O2催化剂在10 mA cm-2的电流密度下具有220 mV的低过电位，并且在300 mA cm-2的PEM水电解槽中具有超过350小时的长期耐久性。

这种机制调控策略为优化催化途径铺平了道路，对大规模绿色制氢至关重要。

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