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质子交换膜燃料电池(PEMFC)需要高效的催化剂来进行氧还原反应(ORR),而由于其动力学迟缓且活性不足,仍然具有挑战性。微调表面应变,从而调节表面电子结构,有望提高催化性能。核壳结构能够最大限度地利用贵金属,然而,准确地合成与理论预测非常相似的预先设计结构仍是一个重大障碍。针对上述挑战,华东理工大学的李春忠教授、李会会研究员和日本东北大学的李昊教授等人在Nature Communications发表论文,该团队提出了一个定量微动力学模型,该模型考虑了ORR的基本动力学和热力学,以推动开发高性能Pt-Ni催化剂。根据模拟结果,作者通过可控的“碳缺陷锚定”策略开发了一种高活性且稳定的PtxNiy@Pt/C(x:y = 1或3)核壳纳米颗粒(NPs)ORR催化剂,将理论推广到实践中。在局部高温下的超快暴露过程中,通过形成坚固的Pt-C键,生成缺陷、非晶碳石墨化并同时锚定了超小型NPs。超小的Pt1Ni1@Pt/C NPs(2.6±0.6 nm)通过形成Pt-C键牢固地固定在缺陷碳衬底上,而富Pt壳与合金核心之间的晶格收缩引起压缩应变,削弱了氧中间体与Pt壳的吸附强度,有助于增强固有活性和稳定性。强Pt-C相互作用有效地抑制了纳米颗粒的迁移或聚集,在超过70000次循环的稳定性测试中,该催化剂也只发生了1.6%的降解。稳定的Pt1Ni1@Pt/C催化剂在0.9 V下具有较高的氧还原反应质量活性和比活性,分别达到1.424±0.019 A/mgPt和1.554±0.027 mA/cmPt2。实验结果与结合氧还原反应基本动力学和热力学的综合微动力学模型的理论预测基本一致。
本工作将催化剂设计的理论指导与实验合成相结合,为理论驱动的催化剂合理设计提供了有价值的见解,并突出了选择合适的合成方法的意义。作者提出,这些模型是基于静态表面结构,可能不能完全代表催化剂表面在操作条件下的动态性质。本公众号原创内容欢迎转发分享,如需转载,请后台私信。我们对文中观点保持中立,仅供参考交流,不构成投资建议。如涉及版权及其他问题,请联系我们删除,谢谢!
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