突破极限，高碳效率！Nature子刊发表苏州大学/西安交通大学最新电催化科研成果！

文摘 2024-11-13 09:30 北京

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论文拟解决的关键挑战：

二氧化碳电还原是化学工业实现净零排放的潜在途径。然而，碳酸盐形成会造成的二氧化碳损失，这一过程会降低能源效率。酸性环境可以解决这个问题，但代价是降低产物的法拉第效率（FEs），特别是对于多碳（C₂₊）产物，这是因为质子（H⁺）的快速扩散和迁移会助长H₂和CO的竞争。

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图文简介：

针对上述挑战，苏州大学的王昱沆教授、惠静姝教授和西安交通大学的苏亚琼教授等人在Nature Communications发表论文，该团队开发了一种取代基调整方法，通过调节苯并咪唑（BIM）基铜（Cu）配位聚合物（CuCP）预催化剂（Cu-BIM CPs）上2位取代基长度，以增强酸性环境下其二氧化碳还原为C₂₊产物的能力。

通过按H <甲基<丙基<戊基<庚基<壬基的顺序延长取代基，作者发现C₂₊产物的FE呈火山状变化，>2e^-转移产物与CO的比值呈单调增长。作者将取代基从H延长到壬基，增强了H⁺扩散阻力，降低了Cu-Cu配位数（CNs），有利于CO的进一步还原。

其中，在260 mA cm^-2时，戊基CuCP的C₂₊ FE最高，为73.4±2.9%，而壬基CuCP对>2e^-转移产物的活性比H-CuCP和Cu₂O衍生的Cu对照提高了24倍。较长的2位取代基赋予催化剂更强的H⁺传质阻抗和低配位的Cu位点，有利于CO的吸附、氢化和偶联。

配合戊基CuCP电极，在酸性电化学CO2还原反应（CO₂RR）中，使用基于三层聚合物电解质的MEAs (TPE-MEAs)，在电流密度为180 mA cm^-2的情况下，通过CO₂RR生成C₂₊产物的单通转换（SPC）高达54%，突破了碱性和中性CO₂电解槽的理论极限。与Cu₂O衍生的Cu相比，戊基CuCP将总CO₂ SPC提高了约1.2倍，并使C₂₊产物的CO₂ SPC提高了一倍。

本工作强调了分子设计在实现高碳效率和高选择性CO₂转化为C₂₊产物方面的应用前景。

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