电化学性质揭示,潜在应用确定!JACS发表苏州大学最新电化学科研进展!

文摘   2024-11-04 09:30   中国  

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论文拟解决的关键挑战:

开发高性能电催化剂是实现可再生能源可持续转化和储存的关键。硅石-1(S-1)沸石有望构建具有均匀、精确孔隙率且结构骨架稳定的电催化剂,即使在极端电位下。然而,人们对其电化学性质仍然知之甚少,特别是关于其内部孔隙通道的作用。

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图文简介:

针对上述挑战,苏州大学的王炯教授和孙启明教授等人在Journal of the American Chemical Society发表论文,该团队采用经典氧化还原探针研究了S-1沸石的内外球电子转移(ISET/OSET)路线。作者首次揭示了S-1沸石孔内的ISET动力学比外表面更快,微孔尺度通道和端羟基优化了ISET动力学。相反,OSET的动力学并不密切依赖于S-1沸石的孔隙率和表面性质。

作者制备了介孔材料MCM-48和SBA-15,硅酸盐的通道尺寸逐渐增大。此外,作者还制备了固体SiO2微球(MS)作为电子转移(ET)研究的对照样品。研究发现,硅酸盐通道内的ISET动力学比外表面的ISET动力学更快。S-1的微孔大小和端部羟基的存在进一步增强了这种效应。OSET动力学几乎保持不变,与孔隙率和表面基团无关。

基于获得的ET见解,作者设计了一种具有快速ISET速率的锂离子掺杂S-1沸石,用于在中性溶液中电催化2e-氧还原反应(ORR)。在流动池中产生H2O2的选择性为85%,产率为9.2 mol gcat−1 h−1

作者认为,这些发现促进了人们对微孔沸石的电化学理解,并为电极材料设计提供了合理的策略,以实现高效的电催化。

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