无需热解，异相更有优势！Angew发表郑州大学最新电化学科研进展！

文摘 2024-11-09 09:30 北京

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论文拟解决的关键挑战：

构建同时包含单原子/金属纳米簇活性位点的催化剂可以增强原有的催化行为，加速涉及多电子反应或多中间体的催化。目前，大多数单原子/纳米团簇体系都是通过高温热解过程获得的，然而，传统的湿化学和热解策略大多难以对单原子和纳米团簇分布进行有效控制。

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图文简介：

针对上述挑战，郑州大学的彭鹏教授和臧双全教授等人在Angewandte Chemie International Edition发表论文，该团队开发了一种无热解的策略，在温和的微波条件下合成了一种协同电催化剂，实现了铂纳米簇(Pt NCs)沿着具有丰富氮配位单原子的全共轭酞菁框架(CPF)的原位组装，能够在原子水平上调制金属位点，所制得的单原子/纳米团簇杂化催化剂在酸性和碱性析氢反应(HER)中均表现出高效的性能。杂化金属位点的单原子-簇协同作用对提高氢电催化活性至关重要。

单原子位的CPF基底有利于Pt NCs的均匀分散，加速了传质，稳定了活性位点。同时，杂化单原子与Pt NCs之间的协同作用调节了活性位点的电子结构，抑制了金属中心价态的上升，产生了内部的金属-金属相互作用，调节了电荷分布，促进了反应动力学。

Pt NC@CPF-Fe催化剂在酸性和碱性介质中均表现出优异的析氢活性，在-10 mA cm^-2下的过电位分别为25 mV和8.6 mV，即使在高电流密度和有甲醇毒害环境下也具有相当好的稳定性。

值得注意的是，考虑到酞菁氮配位单原子中心的多样性和纳米团簇的多用途选择，将会有许多具有不同SA/NC位点组合的复合材料。

本工作提供了单原子/纳米团簇协同体系的模型，在原子水平上研究了催化性能，揭示了异相组分的优势，为高性能单原子/纳米团簇催化剂的可控合成铺平了道路。

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