参与了,重要机理!Nature子刊发表济南大学最新电催化科研成果!

文摘   2024-11-06 09:30   上海  

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论文拟解决的关键挑战:

硝酸在温和条件下电催化还原制氨解决了Haber-Bosch反应的许多挑战,为氨合成提供了一种可持续的方法,但它仍受到还原动力学缓慢和多种竞争反应的限制。

氢化钛作为储氢材料具有很大潜力。目前,人们认为氢化钛具有高催化活性的原因是由于传统的质子转移机制(H*来源于电解质)。然而,晶格氢参与加氢催化反应的机理尚未被提出和证实。

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图文简介:

针对上述挑战,济南大学的周伟家教授、黄曼教授和胡日茗教授等人在Nature Communications发表论文,该团队通过对钛纤维纸(Ti FP)进行电化学加氢重构,合成了氢化钛电催化剂,在−0.7 V(与可逆氢电极相比)下,电流密度为1.05 A cm−2,氨收率高达83.64 mg h−1 cm−2、法拉第效率(FE)为99.11%。

通过同位素跟踪实验和理论计算,作者证实了硝酸还原反应(NIRR)过程中存在晶格氢参与的加氢反应。

作者提出了晶格氢转移机理,并证实了晶格氢与活性氢(H*)之间的可逆平衡反应,不仅提高了NIRR的电催化活性,还表现出较高的催化稳定性。更重要的是,作者提出的晶格氢参与可逆催化反应的机理可以推广到其他金属氢化物,如氢化钯、氢化钽和氢化钒。

这一认识为金属氢化物作为催化剂和晶格氢作为高效电化学NH3生产的H*源提供了一个通用的设计概念,突出了它们在可持续合成氨方面的潜力。

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