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随着人们对高能量密度和安全性的要求日益提升，传统液态锂离子电池在实际应用中面临着诸多挑战，特别是在电解液泄漏和易燃性方面。为了解决这些问题，固态聚合物电解质（SPEs）成为了液态电解液的有力替代方案。特别是通过原位聚合技术合成的SPEs，展现出了在提高界面接触强度和兼容现有工业生产线方面的独特优势。然而，SPEs在高电压金属锂电池中的电化学稳定性仍是一大难题。为了提升界面均匀性、电化学稳定性和热稳定性，研究人员普遍采用氟化策略，进一步扩展了SPEs在高电压、长循环锂金属电池中的应用潜力。氟元素凭借其高电负性、极化能力、优异的介电性能、强键合力、稳定性以及疏水性，在实现这些目标中发挥了关键作用。
浙江大学陆盈盈教授团队的综述文章总结了近期原位聚合的氟化SPEs在锂金属电池领域的研究工作。深入探讨了氟化SPEs如何通过其独特的作用机制，改善SPEs与电极之间的界面稳定性。同时，概述了当前的氟化策略和原位聚合策略对电池性能的影响。此外，还讨论了现有原位聚合氟化SPEs工艺中的挑战和问题，并提出了切实可行的改进策略供业界参考。
图文摘要
上述成果发表在Industrial Chemistry & Materials，题为：In situ polymerization of fluorinated electrolytes for high-voltage and long-cycling solid-state lithium metal batteries。欢迎扫描下方二维码或者点击文末“阅读原文”免费阅读、下载！
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https://doi.org/10.1039/D4IM00082J
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系统介绍了氟化SPEs对SEI和CEI界面改性的机理；
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探讨了原位聚合策略在SPEs应用过程中的优势，以及与非原位聚合的对比分析；
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总结了目前原位聚合氟化电解质的研究进展，并展望了其所面临的机遇和挑战。
Table of Contents
1. Introduction
2. Characteristics of fluorinated electrolytes
2.1. Mechanism of fluorinated electrolytes affecting formation of SEIs
2.2. Mechanism of fluorinated electrolytes affecting formation of CEIs
2.3. Advanced characterization techniques for understanding LiF-rich interphases
3. Manufacturing strategies for SPEs
3.1. Ex situ polymerization
3.2. In situ polymerization
4. Current progress of in situ polymerization based on fluoromonomers
4.1. Ionic polymerization
4.2. Free radical polymerization
5. Summary and outlook
原位聚合技术在固态电解质的制备中展现出良好的界面兼容性，且与工业电池生产线高度适配。通过氟化策略，电解质可以形成富含LiF的界面层，防止电极与电解质之间产生枝晶，显著提升电池的循环寿命。同时，C-F键的强电化学稳定性使其与高电压正极材料兼容，并提供优异的热稳定性。因此，氟化SPEs的原位聚合技术在设计高电压、长循环寿命的锂金属电池（LMBs）方面具有巨大的潜力。
尽管如此，实际应用中仍然存在多项挑战亟待解决，包括氟化单体和添加剂的选择、聚合条件的优化、膜的支撑性能以及氟化SPEs的环境影响等。未来研究应该在提升技术性能的同时，兼顾环境友好性，例如开发可降解的氟化SPEs或通过绿色化学方法减少有害副产物。此外，借助计算模拟设计分子结构，并通过实验验证其可行性，或将成为氟化SPEs技术发展的重要方向。在迈向高效、可持续能源存储的道路上，平衡电池性能与环境影响将是未来的重要课题。
撰稿：原文作者
排版：ICM编辑部
文章信息
Y. Lu, X. Zhang, Y. Wu, H. Cheng and Y. Lu, In situ polymerization of fluorinated electrolytes for high-voltage and long-cycling solid-state lithium metal batteries, Ind. Chem. Mater., 2024, https://doi.org/10.1039/D4IM00082J.
作者简介
通讯作者
陆盈盈，浙江大学化学工程与生物工程学院教授，博士生导师。从事新能源相关研究工作，在锂电、液流电池、固态电池方面具有长期研究经验，从材料、单体、系统层面协同提升电池安全性及能量密度。以第一/通讯作者在Nat. Mater.、Nat. Energy、Sci. Adv.、Nat. Commun. 等高质量期刊上发表多篇论文，总被引14000余次，H-index为59，入选爱思唯尔中国区高被引学者。担任《过程工程学报》及Green Energy & Environment期刊编委，组织建设了“浙江省电化学能源储存工程创新团队”、浙江大学国际科创中心储能研究室。
第一作者
陆韵霈，浙江大学化学工程与生物工程学院硕士生，师从陆盈盈教授。本科毕业于中山大学化学工程与技术学院。研究兴趣主要集中在高能量密度锂基电池，原位聚合和固态聚合物电解质等方面。
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