大连理工贡卫涛团队: 基于含硼染料的高性能 sp² 共轭多孔聚合物

学术   2024-12-18 13:00   北京  

研究背景

含硼染料由于荧光量子产率高、摩尔吸光系数大和带隙小、易激发等优点而在传感、光催化等领域备受关注。小分子含硼染料,尤其是 BODIPY 染料在光催化领域已经得到广泛研究,但仍存在难分离和易光漂白等问题。因此,将具有良好光物理化学性质的含硼染料小分子通过化学键聚合的方式引入多孔有机聚合物以构筑非均相光催化体系能够有效解决上述问题。
然而,目前未有报道将含硼染料小分子作为核心基团引入 sp²-碳共轭多孔聚合物体系中。近年来,乙烯基连接的 sp²-碳共轭多孔聚合物因具有优异的 π 共轭体系、独特的光电性能、易碱性催化缩合和良好的化学稳定性等优点受到广泛关注。然而,只有少数具有活性甲基的单体可用于合成这些材料,这极大地限制了它们的应用和发展。因此,需要开发新的活性甲基单体来构建具有不同结构和性能的 sp²-碳共轭多孔聚合物。
从理论上讲,由于含硼染料中的二氟硼配合物的吸电子特性,相邻的甲基表现出一定程度的酸性,具有 Knoevenagel 缩合的能力,是构筑基于含硼染料的 sp²-碳共轭多孔聚合物潜在单体。

研究内容

近日,大连理工大学化工学院贡卫涛课题组将含有活性甲基的二氟硼 β-二酮配合物与咔唑基四苯甲醛聚合,成功合成了两个 sp²-碳共轭多孔聚合物(CTBA-B1 和 CTBA-B2)。

二氟硼配合物的吸电子性质与给电子的咔唑基团的结合形成了有效的供体-受体 (D-A) 效应,使上述聚合物具有非均相光催化的潜力。含硼量更高的 CTBA-B2 具有广泛的光吸收范围、良好的耐久性、优异的光电性能,同时在催化氧化和还原反应(如硫醚催化氧化和脱卤反应)中都表现出优异的光催化性能。

  • Figure. 基于含硼染料的 sp² 全共轭多孔有机聚合物的合成及其光电性质

这些结果不仅证明了含硼染料的活性甲基可以方便地通过 Knoevenagel 缩合反应构筑新型 sp² 全共轭多孔有机聚合物的能力,而且进一步验证了含硼染料可以作为关键单体来构建新型非均相光催化剂。
该成果以“Vinylene-linked fully conjugated porous organic polymers based on difluoroboron β-diketonate complexes for green and efficient photocatalysis”(《基于二氟硼 β-二酮配合物的乙烯基连接全共轭多孔有机聚合物用于绿色高效光催化》) 为题,发表在英国皇家化学会期刊 Polymer Chemistry 上

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论文信息

  • Vinylene-linked fully conjugated porous organic polymers based on difluoroboron β-diketonate complexes for green and efficient photocatalysis

    Wenshuo Xu, Zehao Zhao, Yiqiong Liu, Dongxin Yang and Weitao Gong*贡卫涛,大连理工大学)

    Polym. Chem., 2024, 15, 4281-4287
    https://doi.org/10.1039/D4PY00947A

作者简介

徐文硕 硕士研究生
大连理工大学
本文第一作者,大连理工大学化工学院硕士研究生,研究方向为基于含硼染料的多孔有机聚合物的构建及其光催化方向的应用。






贡卫涛 副教授
大连理工大学
本文通讯作者,副教授, 2006 年 7 月至 2009 年 3 月分别在日本国立宇都宫大学和大阪大学进行博士后研究,从事与三菱化学企业合作项目。2009 年加入大连理工大学化工学院,主要从事多孔功能材料的设计合成及其在能源、环境以及催化等领域的应用。作为课题负责人先后承担了国家自然科学基金青年基金、面上项目、辽宁省自然科学基金、大连市揭榜挂帅以及企业横向项目等。以通讯作者在包含 Nat. Commun, CCS. Chem, ACS AMI, Chem.Sci, Chem. Commun, Chin. Chem .Lett, J. Mater. Chem A, Ind. Eng. Chem. Res, Polymer. Chem. 等期刊上发表文章数篇。

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