清华深研院/南工大Nature子刊: 物种传质起大作用，决定GDE对H2O2电合成的选择性
学术
2025-01-02 08:19
河南
鉴于电解可控性和设备模块化的优点，通过两电子氧还原反应(2e−ORR)的H2O2电合成路线提供了增强的多功能性。阻碍该技术工业应用的关键瓶颈在于2e−ORR过程中水下气体消耗特性与O2在水中固有的低溶解度之间难以调和的矛盾。气体扩散电极(GDEs)可以直接利用气体原料，大大缩短气体输送长度，被广泛认为是2e−ORR最合适的平台。同时，先进电催化剂的精细设计及其与GDE结构的整合正在成为H2O2电合成领域的一个突出的研究范例。然而，在本体电解过程中，电催化剂和组装的GDE在H2O2选择性方面经常表现出明显的差异。近日，清华大学深圳国际研究生院张正华和南京工业大学景文珩等使用商业碳黑(CB)作为电催化剂，并将其与具有各种界面/结构性质的GDEs结合，强调了关键物种(包括反应物和产物)的非电催化剂非依赖性传质行为在控制电极选择性方面对露天进料H2O2电合成的关键作用。具体而言，研究人员利用润湿性和催化层(CL)厚度作为探针因子，发现由疏水性诱导的有效气相扩散可以迅速补充界面上消耗的O2，与电子通量一致，从而促进150 mA cm-2电流密度下稳定的H2O2产生(亲水对应物只有50 mA cm-2)。更重要的是，疏水性促进了一个良好的局部碱性微环境，通过利用静电排斥将H2O2推离活性位点。这不仅降低了H2O2过度还原的风险，而且促进了反应平衡的正移动，实现了电极选择性，甚至超过了电催化剂的内在选择性。研究人员还证明，当电润湿驱动的液体渗透到疏水区域时，反应物和产物的这种有益输运被严重破坏，导致表观选择性持续下降，特别是对于那些具有较厚CLs的GDE。因此，未来的研究应该集中在疏水性广义相互作用系统的构建创新上，以实现持续的最佳O2和H2O2的传质为目标，推动2e−ORR的商业化。Species mass transfer governs the selectivity of gas diffusion electrodes toward H2O2 electrosynthesis. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-55091-3🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🎯我们的理论计算服务，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。 👏👏👏
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