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近日，西北工业大学物理科学与技术学院肖发俊教授、赵建林教授团队联合香港城市大学雷党愿教授、北京大学刘开辉教授报道了按需制备和调控的等离激元三聚体结构及在超灵敏手性探测中的应用。研究人员提出了一种基于光谱辅助的纳米操纵技术，成功实现了对单个等离激元纳米球三聚体的精确组装和操纵。通过优化三聚体的张角，实现了193倍的光学手性增强，并且在手性分子传感中得到了高达12纳米的光谱不对称因子。研究成果以“On-Demand Fabrication and Manipulation of Single Plasmonic Trimers for Ultrasensitive Enantiomer Detection”为题，发表在期刊《Advanced Functional Materials》上。手性分子对映体的鉴别在生命科学和生物技术领域至关重要，因为对映体具有相反手性，可能展现出不同的化学、生物和药理特性。然而，传统的手性分子检测技术灵敏度较低，难以识别极低浓度的手性分子。基于等离激元纳米结构的超手性近场可以增强手性分子对映体的检测能力，因此构建具有大的超手性场和可调光学手性的等离激元纳米结构成为实现高性能手性传感的关键挑战。当前，纳米光刻和自组装技术是两种典型的纳米结构制备方法，但它们构建的结构缺乏原位可调性，且制备过程复杂。此外，光镊技术已被证明能够实现可重构的纳米结构，但该方法中使用的高功率激光会导致金属纳米结构过度加热，可能破坏纳米结构和手性分析物。
研究人员提出了一种基于光谱辅助的纳米操纵技术，成功实现了对单个等离激元纳米球三聚体的精确组装（图1）。该方法组装的三聚体产率可达71%，与NDA模板法等自下而上的组装方式的产率相当。图1. 金纳米球三聚体的确定性组装。
接着，以直角三聚体为例，研究人员在自建的单颗粒光谱表征系统中探测到了三聚体大的光学手性响应，该手性响应来源于斜入射激发下的非本征手性。为了深入理解三聚体的非本征手性响应，研究人员结合数值模拟和Born-Kuhn模型，探明了三聚体结构的手性响应来源于模式间的耦合（图2）。图2. 直角三聚体的光学手性响应。
进一步，研究人员改变了激发方位角，发现随着激发方位角的变化，直角三聚体手性响应发生剧烈变化，表现为CDS谱的峰位、峰值和正负发生改变。有趣的是，由于三聚体的镜像对称性，通过简单改变激发方位角即可在同一个结构实现左手、右手结构的手性响应以及零手性响应（图3）。图3. 直角三聚体光学手性响应随激发方位角的变化关系。
此外，借助光谱辅助的纳米操控技术，研究人员可原位操控三聚体的构型，将直角三聚体转变为正三角或钝角三聚体，实现三聚体手性响应的灵活调控。最终，在钝角三聚体中得到最大的不对称因子（g因子）为0.37（图4）。
最后，研究人员计算发现钝角三聚体可以产生高达193倍的光学手性增强。借助大的超手性场，将三聚体结构用于手性分子对映体的鉴别，得到了12 nm的光谱不对称因子。此外，该结构实现手性分子对映体鉴别的检测浓度可低至6×10-5 м（图5）。在本研究提出了一种基于光谱辅助的纳米操纵技术，成功实现了对单个等离激元纳米球三聚体的精确组装和操纵。该技术不仅实现了对三聚体结构的实时、原位控制，还能通过调整三聚体的张角来调节其手性光学响应。通过优化三聚体的张角，实现了193倍的光学手性增强，并且在手性分子传感中得到了高达12纳米的光谱不对称因子。该研究为构建灵活可调的等离激元纳米结构提供了新的途径，为实现单分子水平的手性检测和不对称光催化提供了新的策略。
西北工业大学物理科学与技术学院博士研究生王其发为文章第一作者，肖发俊教授、赵建林教授为共同通讯作者。肖发俊，西北工业大学物理科学与技术学院教授，陕西省杰出青年基金获得者。主要从事纳米尺度下的光与物质相互作用研究，研究内容涉及等离激元光子学、纳米光电子器件和微纳光学传感等领域，以第一/通讯作者在Advanced Functional Materials、Nano Letters、Laser & Photonics Reviews等国内外主流学术期刊上发表论文40余篇。
原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202412985--课题组供稿
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