关键词:S型CaIn2S4/Sb2O3(S-type CaIn2S4/Sb2O3);等离子激元光催化剂(Plasmonic photocatalysts);抗生素氧化(Antibiotics oxidation);协同作用(Synergistic work);可见光辐射(Visible-light radiation)
研究背景
抗生素的过度使用和无序排放对生态系统和公共健康构成威胁,尤其是氟喹诺酮类药物,如氧氟沙星(OFL)、左氧氟沙星(LEV)、环丙沙星(CIP)、诺氟沙星(NOR)、阿莫西林(AMX)和土霉素(OTC)。这些抗生素在水体中的浓度频繁被检测到,它们作为医院、农场和制药工业排放的废水中的一部分,难以被动物和人体完全代谢,也难以在自然环境中自我矿化。光催化废水处理技术因其环境友好、绿色、成本效益高、效率高和矿化活性高而受到关注。近年来,新型光催化剂如金属自由光催化剂、金属氮化物、金属硫化物和金属氧化物等在内在可见光光催化能力方面取得了显著进展。
研究内容
在本项工作中,研究人员通过水热/溶剂热方法构建了等离子激元CaIn2S4/Sb2O3/Bi异质结,以协同增强在150W LED光下对抗生素的催化处理。研究了CaIn2S4/Sb2O3/Bi-10%复合物在LED照明下对多种抗生素的最佳光催化性能。探讨了光催化机制,基于光学、光电化学和XPS特性,以及捕获实验的支持。
图文导读
图1. (a) CaIn2S4、Sb2O3和CaIn2S4/Sb2O3/Bi-10%的XRD谱图;(b) Ca 2p, (c) In 3d, (d) S 2p和Bi 4f,(e) Sb 3d和O 1s的XPS光谱。
图2.(a-f)CaIn2S4、Sb2O3和CaIn2S4/Sb2O3/Bi- 10%的SEM和TEM图,(g和h)CaIn2S4/Sb2O3/Bi- 10%的EDS谱图和元素图,(i-k)CaIn2S4/Sb2O3/Bi- 10%的TEM图,(l-n)CaIn2S4/Sb2O3/Bi- 10%的SAED图。
图3. (a) CaIn2S4、Sb2O3和CaIn2S4/Sb2O3/Bi-10%的氮气吸附等温线,(b) CaIn2S4、Sb2O3和CaIn2S4/Sb2O3/Bi-10%的BJH孔径分布。
图4. (a) CaIn2S4、Sb2O3及其异质结的DRS光谱,(b) CaIn2S4和Sb2O3的Tauc图。
图5. (a) CaIn2S4、Sb2O3、CaIn2S4/Sb2O3和CaIn2S4/Sb2O3/Bi复合材料对OFL氧化的催化活性,(b) OFL降解动力学,(c) CaIn2S4/Sb2O3/Bi-10%的矿化活性,(d) CaIn2S4/Sb2O3/Bi- 10%对各种抗生素的降解,(e)催化剂用量的影响,(f) OFL浓度的影响,(g) pH的影响,(h)零电荷点图,(i)阴离子的影响。
图6. (a) CaIn2S4/Sb2O3/Bi -10%的OFL降解循环,(b和c)新鲜和重复使用的CaIn2S4/Sb2O3/Bi - 10%的XRD和TEM图像。
图7. (a)捕获剂实验;CaIn2S4、Sb2O3、CaIn2S4/Sb2O3和CaIn2S4/Sb2O3/Bi复合材料的光电化学性质:(b) PL光谱,(c) Nyquist图(d和e)CaIn2S4和Sb2O3的M-S图;(f)等离子激元效应辅助S-scheme CaIn2S4/Sb2O3/Bi异质结的光催化机理。
结论与展望
综上所述,利用水热法成功制备了高效耐用的等离子激元效应辅助S型异质结。XRD和XPS表征了CaIn2S4/Sb2O3/Bi复合材料的精确结构。形貌特征表明,CaIn2S4/Sb2O3/Bi异质结构由CaIn2S4纳米片组成,表面均匀分布着Sb2O3和Bi纳米颗粒,有助于提高复合材料的比表面积。Bi0的SPR效应显著增强了CaIn2S4/Sb2O3/Bi的可见光敏感性。引入Bi0纳米粒子后,CaIn2S4/Sb2O3的催化性能得到了显著增强,在50 min内比CaIn2S4/Sb2O3/ Bi - 10%去除了93.7%的OFL,最佳反应速率为0.04562 min−1,分别是CaIn2S4、Sb2O3和CaIn2S4/Sb2O3的3.71、5.01和1.83倍。此外,改进的杂化物使TOC降低了68.3%,表明所制备的异质结具有良好的矿化性能。三元复合材料引入了卓越的回收光稳定性,在五个循环后,OFL分解效率仅降低11.2%。原位XPS和电化学表征表明,CaIn2S4、Sb2O3和Bi0之间存在理想的交错带排列,形成等离子激元效应辅助的S-scheme异质结,电荷迁移率显著提高。最后,本工作介绍了S方案系统与等离子激元Bi0效应的联系,以提高废水净化的催化能力的新视角。
参考文献:Ayah A. Okab, Zaid H. Jabbar b, Bassim H. Graimed, Saad H. Ammar, Haidar Taofeeq, Mortatha Al-Yasiri, Developing of S-type CaIn2S4/Sb2O3 photocatalyst stimulated by plasmonic Bi0 nanoparticles for boosted charge transfer mechanism and photocatalytic degradation of antibiotics under simulated solar light irradiation. Solar Energy 276, 112688 (2024).
文献链接:https://doi.org/10.1016/j.solener.2024.112688
来源:微纳光学
声明:仅代表作者个人观点,作者水平有限,如有不科学之处,请在下方留言指正!