Joule | 基于微晶面调控的金属等离激元纳米结构热载流子能量收获新策略

文摘   2024-11-18 08:33   山东  

关键词:Microfaceting(微晶面);Hot-carrier energy harvesting(热载流子能量收集);Hybrid plasmonic nanostructures(混合等离激元纳米结构);Nanostructure engineering(纳米结构工程);Photochemical surface reactions(光化学表面反应)

研究背景

传统的等离激元纳米技术通过合理设计和合成具有优化尺寸、形状、组成和介电环境的等离激元纳米结构,开辟了光子能量限制和光谱指纹调节的途径。然而,对于在等离激元/非等离激元功能实体界面上通过纳米结构工程更有效地收集限制在等离激元纳米结构内的光子能量,目前还缺乏深入的理解。当前的研究集中在等离激元纳米结构与非等离激元实体之间的界面上,通过光催化和光伏过程将光子能量转换为化学能和电能。这些过程涉及到等离激元组分作为光吸收体和化学连接的非等离激元组分作为能量转换器。研究提出了通过微晶面工程来调控混合等离激元纳米结构中的直接界面热载流子转移的一般策略。目前的研究缺乏对混合等离激元异质结构设计原理和背后的逻辑的深入理解,以及在微观或原子层面上调控热载流子产生、转移和利用效率的通用策略。此外,对于精确控制和阐明纳米尺度界面结构的需求,而不是几何和形状调控,是设计和开发高性能混合等离激元纳米结构的关键因素。

研究内容

研究通过精确操纵纳米结构的微晶面s,展示了在等离激元金属/分子杂交系统中工程金属-吸附物杂化界面状态的可能性,涉及能量带隙的开启和允许的电子激发。研究还探讨了低指数微晶面s与高指数微晶面s相比,在界面电子转换效率、等离激元松弛延迟以及光催化活性方面的差异。

图文导读

1. 操纵热载流子介导的等离激元增强途径的微观策略示意图。

2. 金纳米棒的三维结构解析和微面测定。

3. 热载流子介导的等离激元-金属/分子杂化体系光化学二聚化反应的原位SERS定量动力学测量。

4. 等离激元纳米结构和吸附分子的稳态热载子介导的局部加热和振动加热效应的定量测量。

5. 瞬态吸收光谱法探测热载流子动力学。

6. 金属-吸附界面杂化电子态的理论计算。

结论与展望

研究证实微晶面是调控直接热电子转移和热电子诱导的光化学反应的新而有效的途径。通过微晶面工程,可以在等离激元金属/分子杂交系统中更有效地收集限制在等离激元纳米结构内的光子能量。这项工作为等离激元增强应用提供了新的策略,并推动了等离激元研究的前沿从几何控制向纳米结构工程的发展。

参考文献:W. Shao, X. Xu, W. Zheng, Z. Wang, Q. Pan, X. Liu, W. Tao, F. Liu, C. Zhu, P.-H. Tan, H. Zhu, H. Song, Y. Han, T. Sun, J. Zhao, X. Li, Y. Zhu, Microfaceting: A new logic for hot-carrier energy harvesting in hybrid plasmonic nanostructures. Joule 8, 141-156 (2024).

文献链接:https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.11.004

来源:微纳光学

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