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实现C(sp³)-C(sp³)与C(sp³)-H键的选择性活化，对于推动电驱动化学品合成、促进塑料材料的可持续转型以及开发高能量密度液体燃料驱动的燃料电池而言，具有举足轻重的意义。然而，在氧化电位条件下，这些化学键的断裂与氧化过程常相互竞争，致使反应路径难以精准调控。本研究选取正丁烷作为模型分子，深入探究了电催化断裂与氧化反应间复杂的相互作用机制，为新型催化剂的设计与开发提供了极具价值的思路与启示。
成果简介
研究团队借助时间分辨的电位序列调控与原位电化学质谱（EC-MS）技术，对吸附于铂电极表面的正丁烷分子进行了裂解与氧化路径的细致监测。研究结果显示，通过精细调节电位，可以实现对反应中间体选择性转化的有效控制，进而达成高效的C-C键断裂以及CO₂的产生。这一突破性发现为燃料电池领域内高效催化剂的设计创新，以及塑料材料的电化学回收处理，开辟了全新的研究方向与可能性。
研究亮点
电位调控策略引导反应路径优化：通过精心设计的电位程序调整，我们能够巧妙地调控C-C键断裂与氧化之间的竞争关系，从而显著提升反应的选择性。
正丁烷裂解 精准生成甲烷与CO：在特定的电位条件下，正丁烷分子能够经历完全的断裂过程，高效地转化为甲烷以及吸附态的CO。
脉冲电位技术提升产物纯度：采用创新的脉冲电位程序，我们成功实现了甲烷的高产率生成，同时大幅度减少了副产物的产生，显著提高了产物的选择性。
燃料电池与塑料回收领域的革新应用：本研究不仅为设计高性能燃料电池催化剂提供了坚实的理论基础，还为探索电解塑料回收的新途径开辟了广阔前景，展现了重要的应用价值。
配图解析
图1：反应路径示意图
描绘了正丁烷分子在铂电极表面所经历的吸附过程、C-C键的断裂机制以及氧化反应的途径。该图示进一步阐释了在不同电位条件下，正丁烷如何逐步转化为甲烷、一氧化碳（CO）及二氧化碳（CO₂）的具体过程。
图2：电位依赖的正丁烷吸附与产物分布
此图直观展示了在不同电位条件下，正丁烷的吸附量与其转化为甲烷、CO及CO₂的产物分布之间的关联。深入研究表明，在0.2至0.7伏特（V）的电位区间内，电位的细微调整对C-C键断裂及氧化反应的选择性产生了显著的影响。
图3：氧化剥离曲线
图示揭示正丁烷吸附后的电化学行为及表面物种氧化路径，展示了正丁烷在吸附于电极表面后，通过氧化剥离技术所检测到的各类表面物种的电化学活动特性。图中曲线清晰地揭示了不同吸附物种在各异电位条件下所展现出的氧化路径差异，为我们深入理解这些复杂反应过程提供了直观依据。
图4：脉冲电位程序对甲烷生成的影响
此图展示了脉冲电位程序促进甲烷高效生成，直观呈现了通过精心设计的交替脉冲电位程序，成功实现了甲烷的高效生成。在精确的电位调控与时间管理下，甲烷的产量得到了显著提升，同时有效地抑制了不必要的过度氧化反应，确保了反应过程的高效与可控。
本研究深入探索了C-C键断裂与氧化反应之间的竞争机制，为燃料电池技术的革新以及塑料回收策略的开发开辟了全新的思路。持续研究我们可通过进一步优化电位调控程序与催化剂材料的设计，以期提升反应效率并拓宽其应用领域，为相关技术的发展注入更强的动力与活力。
期刊：Nature Catalysis
DOI：10.1038/s41929-024-01218-0
原文链接：https://doi.org/10.1038/s41929-024-01218-0
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