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水电解作为一种环境友好的氢气生产方式，凭借其流程的简洁性、水资源的丰富性和零温室气体排放的特点，受到了广泛关注。然而，传统的基于离子交换膜的电解技术虽然能够产出高纯度的氢气，但其操作仅限于特定的pH环境，这在一定程度上限制了电极活性的发挥和非贵金属催化剂的应用。双极膜（BPMs）技术通过原位生成H⁺/OH⁻，为解决上述问题提供了一种创新途径。然而，遗憾的是，现有的商业化BPMs在高电流密度（>100 mA cm⁻²）条件下性能欠佳，这主要归因于水解离动力学的迟缓以及稳定性的不足。为了克服这些难题，科研人员研发了一种新型的水解离催化剂。通过精心设计与优化膜层及催化界面层，该催化剂展现了卓越的水解离性能，为可持续能源领域的发展开辟了广阔的前景。
文章要点
(a) 全喷涂BPMs的制备流程分为三个关键步骤：首先通过超声喷涂CEL溶液，随后喷涂催化剂溶液，最后喷涂AEL溶液，以此顺序完成整个制备过程。
(b) GO-NCA中间层在水分裂和扩散中的作用示意图显示，NCA插层有效扩大了层间距，这一间距足以容纳水分子，从而增强了水的扩散效率，并使更多的有效水极化位点得以暴露，进一步促进了水分子的解离过程。
(c) 和 (d) 分别详细展示了AEL（阴离子交换层）和CEL（阳离子交换层）的具体结构。
(a) 示意图展示了GO的修饰过程，即通过共价键将NCA插层至GO层间。
(b) 提供了GO与GO-NCA的XPS谱图，用于分析元素组成和化学键状态。
(c) 展示了GO与GO-NCA的XRD谱图，揭示了其晶体结构特征。
(d-e) 呈现了GO与GO-NCA的TEM图像及EDS元素分布图，直观显示了材料的微观形貌和元素分布情况。
(f-g) 显示了GO与GO-NCA纳米片的AFM图像，插图为相应的高度剖面图，用于评估材料的表面形貌和厚度。
(a) 对比了GO与GO-NCA的双层电容，以评估其电化学性能。
(b) 和 (c) 分别呈现了喷涂GO与GO-NCA的CEL表面的接触电势差的高斯统计分布，揭示了其表面电势特性的差异。
(d) 通过示意图突出了BPM面临的关键挑战，并展示了所提出的BPM设计，旨在实现快速的水解离与离子传输。
(e) 在0.5 M Na2SO4溶液中，对不同膜厚的BPMs进行了数值模拟，得到了I-V曲线，以分析其电学性能。
(f) 展示了不同膜厚的BPMs中H⁺和OH⁻离子浓度分布的数值模拟结果，以深入理解其离子传输机制。
(a) 展示了全喷涂GO-NCA@BPM的SEM横截面图。(b) 提供了横截面GO-NCA@BPM的EDS元素分布。(c) 对比了不同BPMs在20 mA cm⁻²下的Nyquist图。(d) 展示了基于BPMs等效电路的EIS拟合结果。(e) 在低电流密度下，比较了GO-NCA@BPM、GO@BPM和商业BPU的I-V曲线。(f) 分析了三种BPMs的dE/dI与电流密度导数的关系。
(g) 比较了先前报道的BPMs与本工作中100 mA cm⁻²时的跨膜电压降和第一限制电流密度。(h) 展示了高电流密度下BPMs的I-V曲线。(i) 在1 M KOH和0.5 M H2SO4中测试了BPMs的I-V曲线。
本研究通过电化学分析与数值模拟，揭示了BPM性能受限的关键因素：水解离动力学缓慢、质量传输受限及膜不稳定。为此，研究人员创新BPM制造方法，聚焦界面层催化效率与膜层工程。采用高效GO-NCA催化剂与全喷涂策略，精确调控催化剂负载与膜厚，所制BPM展现出卓越水解离效率与长期耐久性，500 mA cm⁻²下稳定运行超500小时。这得益于GO-NCA催化剂加速的水解离动力学与薄膜层优化的质量传输。GO-NCA@BPM在1000 mA cm⁻²下电池电压远低于商业BPMs（2.7 V vs 5 V）。本研究为BPM设计提供战略指导，为安培级电化学设备发展树立基准。
原文链接：DOIhttps://doi.org/10.1039/D4EE04524F
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