背景介绍
氧还原反应（ORR）是燃料电池和金属空气电池最重要的阴极反应，但其缓慢的动力学会导致阴极极化和低能量效率。铂基贵金属作为有效电催化剂被广泛研究，但其表面ORR的具体反应路径并没有真正解析清楚。
成果简介
近日，中国科学院过程所胡超权团队采用乙二醇还原法合成氮掺杂碳负载的锰改性铂纳米颗粒催化剂（Mn-Pt/NKB）。通过Mn对Pt纳米颗粒（NPs）的修饰实现对粒径的精确调控，成功合成了1.7 nm的PtNPs。该催化剂在酸性和碱性电解液中分别具有0.890和 0.688 V的半波电位，展现出比商业Pt/C更优的ORR活性。将其作为空气电极应用于铝空气电池时，表现出超高的功率密度和稳定性。在此基础上，通过DFT理论计算揭示了不同粒径表面ORR反应路径的差异。在小颗粒的表面发生氧裂解路径，能垒仅需0.5 eV；而在大颗粒的表面发生水分子裂解路径，需克服0.97 eV的能垒。本工作为ORR用Pt基催化剂的设计提供了理论指导。
图文导读
图1：Pt/KB、Pt/NKB、Mn-Pt/KB和Mn-Pt/NKB的形貌表征及粒径分布
图2：Pt/KB、Pt/NKB、Mn-Pt/KB和Mn-Pt/NKB在酸性环境下的ORR性能
图3：Pt/KB、Pt/NKB、Mn-Pt/KB和Mn-Pt/NKB电化学原位红外谱图
图4：Pt/KB、Pt/NKB、Mn-Pt/KB和Mn-Pt/NKB在碱性和中性环境下ORR性能
图5：Mn-Pt/NKB用于铝空气电池的性能
图6：氧分子和水分子在小尺寸表面吸附示意图、裂解路径和能垒图
图7：氧分子和水分子在大尺寸表面吸附示意图、裂解路径和能垒图
文章信息
Gao L, Song Y, Xu X, et al. Mn-modified nitrogen-doped Pt-based electrocatalyst for efficient oxygen reduction in aluminum-air batteries. Nano Research, 2024, https://doi.org/10.1007/s12274-024-6573-x.
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