成功诱导,普适!Nature子刊发表厦门大学/华中科技大学最新电催化科研成果!

文摘   2024-11-03 09:30   上海  

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论文拟解决的关键挑战:

开发高效的电催化剂用于酸性电合成过氧化氢(H2O2)具有重要意义,然而,大多数材料在酸性条件下的选择性和稳定性往往不尽人意。

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图文简介:

针对上述挑战,厦门大学的黄小青教授和华中科技大学的杨利明教授等人在Nature Communications发表论文,该团队通过硒化诱导应变和相位,成功合成了一系列由结晶Pt核和铂硒(Pt-Se)壳层组成的核壳结构,其厚度可调。核壳纳米颗粒可以促进酸性介质中O2向H2O2的2e还原,从而显著提高H2O2的选择性、产率和抑制H2O2分解的能力。

壳厚优化后的催化剂(Se2-Pt NPs)对不同酸性电解质的H2O2选择性均达到95%以上,并能显著抑制电化学还原反应和歧化反应。

在流动电池反应器中,Se2-Pt纳米颗粒保持250 mA cm−2的电流密度400 h,产生的H2O2浓度为113.2 g L−1,产率为4160.3 mmol gcat−1 h−1,并有效降解有机染料。

详细的实验证据表明,无定形Pt-Se壳的形成导致孤立的Pt位点转变,以“端对端”的方式吸附O2,这有利于O-O键的保存。同时,结晶核与非晶壳失配所产生的应变调节了表面壳层的电子结构,使其对*OOH的结合强度减弱,最终使其更有利于H2O2的产生。

硒化引起的应变和相位是普适的,对调制其他贵金属的2e ORR途径也同样适用。这项工作为克服酸性介质中电合成H2O2的瓶颈提供了一条途径。

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