人类对传统化石能源的高度依赖对社会可持续发展造成了严重威胁，在双碳背景下，进一步增大可再生能源利用与减少二氧化碳排放迫在眉睫。近年来，以钙循环为代表的太阳能高温热化学技术由于成本低廉为太阳能高效利用和碳捕集提供了一条极具潜力的途径。然而，单一的钙循环只能实现CO2捕集，而无法储存捕集后的CO2，故没有形成闭合的碳循环链。为了进一步提高CO2的捕集与转化，东北大学魏琳扬副教授与香港理工大学An Liang教授合作提出了一种集成钙循环与氧化还原循环的太阳能热化学设计，首先利用钙循环中的碳酸化反应捕集工业烟气中的CO2，然后在聚焦太阳能的加热下进行煅烧反应，释放吸收的CO2，并储存高温太阳热能；释放的CO2进入氧化还原循环的氧化步，与还原的金属氧化物（CeO2）反应生成CO，CO作为燃料重新供给工厂循环利用，而氧化的金属氧化物在聚焦太阳能的加热下进行还原反应，为下一步氧化反应做准备，一个完整的循环即可实现CO2的捕集与转化，同时也实现了高温太阳能的有效储存，可谓是“一石三鸟”。相关工作以Solar-driven collaborative thermochemical energy storage and fuel production via integrating calcium looping and redox cycle发表在Chemical Engineering Journal期刊。
图1 集成CaL循环和氧化还原循环的太阳能热化学储能和燃料生产系统原理
为了进一步证明该设计想法，给出了集成钙循环与氧化还原循环的热化学反应器系统，由于钙循环的煅烧反应温度与氧化还原循环的氧化反应温度契合，故钙循环煅烧释放的高温CO2可以直接输运到氧化还原循环的氧化反应室，无缝衔接可以减少高温CO2的能量损失。为了更加贴合实际情形，在反应器系统中考虑了氧化钙高温失活的问题，通过热力学能量平衡分析计算，该集成设计可有效实现CO2捕集与转化，并得到较高的太阳能转化效率，如果考虑新鲜CaO以10%的补充速率，100次循环后，太阳能理论转化效率依旧可高达43.54%。如果考虑热回收，这一效率会进一步提高。该集成设计为推动太阳能高效利用与碳减排提供了新的思路。
图2 系统设计原理和流程图
图3 太阳能驱动CaL循环用于二氧化碳捕获和太阳能储存的原理与性能
图4 太阳能驱动的氧化还原循环用于二氧化碳转化和燃料生产的原理与性能
小结：研究者提出了一种集成钙循环与氧化还原循环的太阳能热化学设计，利用钙循环实现工业烟气中CO2的捕集，再利用氧化还原循环实现CO2的转化，其过程还实现了太阳能的高温存储。由于温度匹配，两个循环无缝衔接，结构既紧凑又独立，完美实现了CO2的闭合循环与能量存储，为进一步推动太阳能高效利用与碳减排提供了新的思路。
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