山师董育斌/王建成团队: 首次室温下曼尼希反应合成 β-酮胺连接 COFs

学术   科学   2024-12-29 12:56   北京  

研究背景

共价有机框架 (COFs) 是由特定的有机单体通过有机反应形成共价键构筑的功能晶态多孔超分子材料,由于其具有良好的结构、可预先设计性、高孔隙率、优异的热稳定性和化学稳定性以及易于功能化等特点,在许多领域得到了广泛的应用。

目前,对 COFs 的研究主要集中在开发新的合成方法和探索新的性质与应用。最近,越来越多的有机合成反应被证明可以应用于 COFs 的合成,然而在有机化学领域仍然存在许多经典的有机反应在理论上具备合成 COFs 的潜力。

研究内容

近日,山东师范大学董育斌教授和王建成副教授带领研究团队首次在室温下利用曼尼希反应成功合成了β-酮胺连接的 COFs。在环境条件下,以 CeCl₃ 为催化剂,通过芳香醛、芳香胺和苯乙酮的曼尼希缩合反应,制备了一类新型的 β-酮胺连接的 COFs。

该工作报道的合成方法具有一定的普适性,利用该合成方法成功制备了 DAT-COFTAT-COF 和 TAD-COF,三个 COFs 均具有良好的结晶性、高化学稳定性以及优异的光学活性等特点。TAD-COF 可以作为一种高效的多相光催化剂,用于可见光驱动的芳基硼酸氧化羟基化。
该工作不仅有效地拓宽了构建 COFs 材料的合成方法,而且为经典有机反应用于制备新型 COFs 材料提供了一定的思路。该成果以“Construction of covalent organic frameworks via the Mannich reaction at room temperature for light-driven oxidative hydroxylation of arylboronic Acids” (《室温下利用曼尼希反应构建共价有机框架用于光驱动的氧化芳基硼酸羟基化》) 为题,发表在英国皇家化学会期刊 Chemical Science

论文信息

  • Construction of covalent organic frameworks via the Mannich reaction at room temperature for light-driven oxidative hydroxylation of arylboronic acids
    Jian-Cheng Wang,‡* Ting Sun,‡ Jun Zhang, Zhi Chen, Jia-Qi Du, Jing-Lan Kan and Yu-Bin Dong*
    Chem. Sci., 2024, 15, 18634–18639
    https://doi.org
    /10.1039/D4SC04358H

作者简介

王建成 副教授
山东师范大学

本文第一作者与通讯作者,山东师范大学化学化工与材料科学学院副教授, 硕士生导师,主要从事晶态材料的研究工作,主要研究配位作用驱动的组装体金属-有机框架(MOFs)和共价键连接的共价有机框架(COFs)材料的设计、合成及应用,共发表 SCI 论文近 30 篇,申请发明专利 10 余项。其中,以第一作者或通讯作者在 J. Am. Chem. Soc., Chem. Sci.,Green. Chemistry., Chem. Commun., Inorg. Chem., Chem-Eur J. 等国际学术期刊发表论文近 20 篇。主持国家自然科学基金青年项目、山东省自然科学基金博士基金、山东省教育厅基金和山东省高等学校青年创新团队项目各一项。








董育斌 教授
山东师范大学

本文通讯作者,山东师范大学化学化工与材料科学学院教授,博士生导师。教育部长江学者特聘教授(2011 年度),教育部“长江学者和创新团队发展计划”创新团队带头人,入选国家百千万人才工程,是国家级“有突出贡献中青年专家”,山东省泰山学者攀登计划专家,山东省泰山学者特聘教授(两个聘期),享受国务院政府特殊津贴专家。曾获全国先进工作者,全国优秀科技工作者等荣誉称号。作为主要完成人曾获国家自然科学二等奖,国家科技进步二等奖,山东省自然科学一等奖,山东省科技进步一等奖,山东省教学成果特等奖、一等奖和山东省研究生教育省级教学成果一等奖等。入选美国斯坦福大学发布的全球前2%顶尖科学家榜单和 2020-2022 爱思唯尔中国高被引学者(化学)。主要从事超分子和金属有机化学的教学和研究工作。在金属-有机框架(MOFs)、共价有机骨架(COFs)和离散型分子容器的合成、结构及其性质的研究方面形成了自己的特色。在 J. Am. Chem. Soc., Nat. Commun., Angew. Chem. 等国际有重要影响的学术刊物上发表研究论文 200 余篇,引用 10000 余次,H 指数 61。授权发明专利 30 余件。

期刊介绍

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Chem. Sci.

2-年影响因子*7.6
5-年影响因子*8.0
JCR 分区*Q1 化学-综合
CiteScore 分14.4
中位一审周期33 


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* 2023 Journal Citation Reports (Clarivate, 2024)

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