研究背景
研究内容
近日，东南大学代云茜教授团队采用静电纺丝合成手段，设计构筑了具有特色芯壳结构的 CeO₂/Al₂O₃ 双元氧化物纳米纤维，以纤维丰富的多级次孔道为物理屏障，以 Pt 与 CeO₂、Al₂O₃ 间界面相互作用力强度的差异为能垒，协同稳定近相邻间距、小尺寸 Pt 团簇，使其在 750 ºC 空气中可耐受 10 小时以上老化。
Figure 1. Schematic illustration of the physical and chemical stabilization mechanisms for Pt clusters on the CeO2/Al2O3 fibril-in-tubes in close proximity.
该工作借助原位加热 TEM 技术，在真空氛围下以 HAADF-STEM 模式量化研究 Pt 团簇的抗烧结性能。目前，对贵金属纳米颗粒抗烧结性能的评价多简单地以烧结温度为主，系统的量化评价指标较少。从动力学角度考虑，贵金属物种间距显著影响颗粒与原子的迁移路径，另一方面，随着贵金属粒径的减小，其表面能急剧增加，热稳定性显著降低。简单描述耐受温度并不足以客观评价纳米催化剂的真实热稳定性。因此，基于贵金属纳米晶的初始尺寸和近邻间距，建立一套评价纳米催化剂抗烧结性能的方法。研究结果表明，CeO₂/Al₂O₃ 纳米纤维表面的 Pt 纳米晶在近邻间距仅有 2.1 nm，初始尺寸仅为 2.3 nm 的前提下，其烧结温度（贵金属尺寸增长一倍的老化温度）高达 800 ºC，为理性设计、制备和评价新型抗烧结纳米催化剂具有借鉴意义。
Figure 2. (a−b) In situ HAADF-STEM observation of Pt@CeO2/Al2O3 at elevated temperatures (a) and the corresponding size evolution of Pt clusters (b). The scale bars in A indicate 20 nm. (c−d) Ashby chart plotting (c) pristine particle size, nearest neighboring distance versus the growth rate at a certain aging temperature, and the relative distance, (d) the growth rate versus the aging temperature for Pt@CeO2/Al2O3 and other reported sinter-resistant catalyst systems. The inset in c illustrates the neighboring distance.
论文信息
Stabilizing ultra-close Pt clusters on all-in-one CeO2/Al2O3 fibril-in-tubes against sintering Wanlin Fu, Kuibo Yin, Zhihui Li, Jun Wang, Mingyu Tang, Jilan Tian, Litao Sun, Yueming Sun, and Yunqian Dai*（代云茜，东南大学） Chem. Sci., 2024
https://doi.org/10.1039/D4SC04001E
作者简介
本文第一作者，东南大学至善博士后，从事超细氧化物纳米纤维的结构设计和可控合成研究，以微纳纤维为构筑基元开发了系列高性能抗烧结负载型纳米催化剂。发表SCI收录刊物论文34篇，公开和授权发明专利 10 余项。2022 年入选江苏省卓越博士后计划支持，获评东南大学优秀博士学位论文；主持博士后前沿科学基金、校级博士后启动经费等项目。符婉琳博士完成催化剂合成、原位电镜分析等工作。
期刊介绍
rsc.li/chemical-science
Chem. Sci.
| 2-年影响因子* | 7.6分 |
| 5-年影响因子* | 8.0分 |
| JCR 分区* | Q1 化学-综合 |
| CiteScore 分† | 14.4分 |
| 中位一审周期‡ | 33 天 |
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Editor-in-Chief
Andrew Cooper
🇬🇧 利物浦大学
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