H2O2作为氧化剂、漂白剂、消毒剂、脱氯剂广泛应用于化工生产、医疗、化工、环保、造纸、纺织等行业，其合成日益受到人们的关注。目前生产H2O2主要采用蒽醌法，从可持续发展的角度来看，会受到高能耗、产生有毒副产物等严重限制。
水和空气中H2O2的无牺牲剂全光合作用代表了当前改革工业蒽醌生产方式的有希望的途径，但是，由于在空气中来自水的氧气供应不足，仍然受到纯O2原料需求的阻碍
近日，东华理工大学罗峰团队通过设计一种具有氰基功能化D-A-π-D体系的COFs(共价有机框架)，用于通过光催化氧还原反应(ORR)和水氧化反应(WOR)从空气和水中高效地生产H2O2。
在不使用任何牺牲剂的情况下，合成的D-A-π-D COF从水和空气中产生H2O2的速率高达4742 μmol·h-1·g-1，O2的利用率和转化率高达88%,分别是其它D-A-π-A COF的1.9和1.3倍。
这种高性能归因于独特的D-A-π-D结构和氰化物基团促进的调谐电子结构和延长的电荷寿命。这项工作强调了先进的光催化COFs与复杂的D-A系统的低成本和大量H2O2生产的基本分子设计。
最终，我们通过两步法来获得氰化物功能化的复杂D-A COFs。设计并探索了两种具有 D-A-π-D 和 D-A-π-A 方式的不同 D-A 组件，用于电子和结构依赖性光催化。发现D-A-π-D和D-A-π-A COFs都能有效解决水和空气中无牺牲剂的H2O2整体光合作用的难题，本研究启发我们合理设计复合型D-A COF光催化剂，用于高性能人工光催化。
论文信息
Dinuclear Cyclometalated Pincer Nickel(II) Complexes with Metal-Metal-to-Ligand Charge Transfer Excited States and Near-Infrared Emission
Mengyue Gao, Dr. Wai-Pong To, Dr. Glenna So Ming Tong, Dr. Lili Du, Dr. Kam-Hung Low, Dr. Zhou Tang, Prof. Dr. Wei Lu, Prof. Dr. Chi-Ming Che
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202414411
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