转自:环境工程与科学
12月26日,南京理工大学韩卫清研究员和魏卡佳副教授(共同通讯)在Applied Catalysis B: Environmental and Energy发表了题为“Phase controllable fabrication of MOF-derived iron nickel sulfides as Fenton-like catalysts for peroxymonosulfate activation: The phase transition effect induced variations in the mechanism and performance”的研究论文,提出了一步硫化法制备具有可控相的铁镍双金属硫化物,用于增强PMS活化降解BPA。
随着化学和工业用途的增加,水污染已成为一个日益严重的问题,威胁着人类健康和社会发展。因此,迫切需要开发有效且可持续的废水净化技术。最近,基于过一硫酸盐(PMS)的高级氧化工艺(AOPs)在污染物净化领域受到广泛关注,这是因为它们能够产生多种活性氧(ROS),操作简单,储运方便安全。然而,依靠 PMS 自身分解为 ROS 的过程缓慢且不可持续。为了提高 PMS 的活化效率,人们付出了巨大的努力,例如通过超声活化、紫外线辐射、均相活化和异相反应。与其他活化方法相比,异相活化法具有无需能量输入、二次污染程度低、易于回收等优点。因此,为确保有效活化 PMS 以持续降解污染物,亟需设计出既高效又廉价的异相催化剂。
本研究构建了一种具有可控相的铁镍双金属硫化物(FeNiS@C),以显著提高 PMS 的活化和耐久性。通过调节硫化温度实现了精确的相控制和连续的相转变,从富Ni(Fe, Ni)S2到贫Ni(Fe, Ni)S2和Fe掺杂NiS的相转变改变了FeNiS@C的d带中心和功函数,从而引起了各相的电子负载能力和Ni电荷的变化,进一步提高了电子转移率,并主导了HO-、SO4-和1O2的生成。富镍(铁、镍)S2 相的双酚 A(BPA)去除率(0.251 min-1)分别提高了 21 倍和 9 倍,结构稳健性极佳(循环和长期试验后反应活性保持在 95% 以上),抗干扰能力优于其他两相,在实际废水中的应用前景广阔。这项研究为相位可控双金属硫化物催化剂的制备和异质 Fenton 类体系的相变机制提供了新的视角。
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