Nature Communications丨气候变暖下全球特大城市的臭氧趋势及其敏感性

政务 2024-12-27 17:38 湖北

研究了2005-2019年全球41个特大城市和4个偏远地区的臭氧及其前体物（甲醛和二氧化氮）变化趋势，发现臭氧浓度呈上升趋势，且与前体物排放和气候变暖密切相关。这强调了在制定臭氧缓解策略时，需考虑各地区的敏感性差异，以及气候变暖对臭氧形成的影响，以应对臭氧污染对公众健康和环境的挑战。

1 研究背景

城市发展与空气质量问题：近20年来，城市人口增长迅速，2022年10%的城市人口集中在44个特大城市，预计未来还会增加。城市扩张导致空气质量恶化，特大城市空气污染严重，影响居民健康，如地面臭氧会导致心血管和呼吸系统疾病相关的过早死亡和住院人数增加，还对作物、生态系统、材料和生物多样性产生不利影响。

臭氧形成机制与监测控制：对流层臭氧由氮氧化物（NO_x）和挥发性有机化合物（VOC）排放经一系列反应形成，其形成量取决于前体物的相对比例，存在VOC限制和限制两种情况，且受多种因素影响，关系非线性。甲醛（HCHO）和二氧化氮（NO₂）常分别作为VOC和NO_x排放的指标，其比值（FNR）用于指示臭氧形成敏感性，但阈值存在时空差异。

2 研究方法

2.1 数据来源

OMI观测数据：用于获取HCHO和NO₂柱密度数据，经筛选、填充和时空平均处理，计算FNR。

CAMS再分析数据：获取地面臭氧浓度数据，进行重新网格化处理。

GLDAS数据：提供地表气温和短波辐射（SWR）数据。

2.2 研究区域

选取全球人口超1000万的41个特大城市（分布于各大洲，不含大洋洲）和4个偏远地区（亚马逊雨林、刚果雨林、撒哈拉沙漠、大维多利亚沙漠）。

2.3 统计分析方法

探索性空间数据分析（ESDA）：用Moran's Index评估HCHO和NO₂全球空间自相关。

趋势检测：采用季节性Mann - Kendall（SK）和Sen's slope检验各变量趋势，用Seasonal trend decompositions using LOESS（STL）补充分析。

聚类分析：基于K-means算法，根据HCHO、NO₂和FNR均值对研究区域聚类，分析臭氧敏感性。

相关性分析：用Pearson相关分析评估前体物排放与气象变量（气温、SWR）的关系。

3 研究结果

3.1 全球 HCHO、NO₂、FNR和O₃总体情况

HCHO：热带地区（如亚马逊和刚果雨林）及亚热带、温带部分地区（如美国北部、加拿大、北欧、俄罗斯）柱密度明显增加。

NO₂：空间分布变化小，但数值差异大，热点地区为北美、欧洲和东亚，欧美地区显著降低，东亚部分地区变化不明显，南亚、南美和非洲部分地区增加。

FNR：反映污染区域位置，欧美低FNR区域减少，东亚仍有大面积低FNR区域，发展中经济体城市FNR较高且变化大。

O₃：2005-2019 年全球显著增加，欧洲、中东、东亚和东南亚差异大，与前体物排放高相关。

3.2 特大城市和偏远地区趋势分析

HCHO：所有分析区域显著增加，南美洲和亚洲部分热带特大城市增幅大，温带特大城市也有增加但幅度小。

NO₂：发达经济体城市显著减少，发展中经济体城市部分增加部分无明显趋势，中国部分城市减少部分增加，偏远地区均增加。

FNR：发达地区城市最低，发展中地区城市较高，多数地区向过渡/NO_x限制条件转变，部分城市变化不同。

O₃：45个研究区域中35个增加，25个趋势显著，中国多数特大城市前期减少后期增加，印度类似，偏远地区从2012年起增加，亚马逊和刚果雨林显著。

3.3 聚类分析

根据 HCHO、NO₂和FNR将45个区域聚为4类，不同类区域臭氧敏感性不同，O₃水平高的区域FNR相似，经济发展影响臭氧敏感性，发达地区更依赖VOC排放，发展中地区NO_x排放影响大。

3.4 气象趋势及其与前体物排放的相关性

气象趋势：全球大部分地区气温升高0.5-1.5°C，2019年是有记录以来第二热年份，SWR在热带和南半球显著增加，45个区域中多数气温上升显著，SWR趋势各异。

相关性分析：HCHO与气温在各区域均强正相关，在偏远地区、污染区域和热带特大城市分别受不同因素影响；NO₂与气温相关性在不同集群区域差异大，受人为和生物源排放影响；气温升高还影响臭氧形成的光化学反应速率，导致臭氧增加。

4 区域差异分析

4.1 排放源差异

全球生物源VOC占比高，人为NO_x贡献大，HCHO 排放高表明VOC反应性强，NO₂分布反映人为活动污染，不同集群城市排放源和FNR不同，影响臭氧水平和对排放控制的响应。

4.2 驱动因素分析

前体物排放趋势驱动因素：NO_x排放主要源于化石燃料能源生产，发达经济体城市排放高，发展中经济体城市因发展阶段不同排放趋势有别，温度与HCHO排放强相关，全球变暖使生物源排放增加。

臭氧趋势区域差异驱动因素：中国城市NO₂和O₃变化受多种因素影响，FNR变化预示臭氧敏感性转变；非洲和东南亚热带特大城市O₃增加因NO_x排放增加；部分城市O₃近年增加与气温、区域传输和垂直运输有关，偏远地区O₃增加因土壤微生物驱动NO_x排放增加。

5 研究局限性与意义

局限性：OMI数据受仪器老化等因素影响，CAMS EAC4再分析数据存在偏差且空间分辨率不足以解析城市精细变化，卫星和再分析数据集不能完全替代地面观测。

意义：全球特大城市臭氧增加，不同类型城市受前体物排放和气候变暖影响各异，未来需考虑非人为源排放控制，城市人口面临臭氧风险，减少臭氧污染对居民健康和温室气体减排有益，研究结果有助于选择合适的臭氧削减策略。

（翻译水平有限，敬请批评指正）

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