天津大学戚羽霖团队EST|揭示激发效应下陆海界面有机碳的降解和转化机制

政务   2024-12-23 08:47   湖北  

文章信息

第一作者:姚雯芮

通讯作者:戚羽霖 教授

通讯单位:天津大学

https://doi.org/10.1021/acs.est.4c03784

亮点

• 以环境中有机碳为引物,探究激发效应影响下惰性有机碳的来源,分子组成和结构规律。
正向激发效应在一定程度上解释了沿海地区的碳“失汇”,而负向的激发效应则促进了海洋碳库的形成。
• 揭示激发效应中典型有机分子及其结构的变化规律,并明确了该过程中的特征标志物。

结合PLS-SEM量化激发效应中的典型参数,以此示踪激发效应及其环境影响。

研究进展

溶解有机质(DOM)是水环境中储量最大的碳库,激发效应会显著影响DOM储库的动态变化及其在水-土-气界面的交换,因此,对DOM的转化、降解以及碳循环具有重要意义。人类活动和土地利用类型等多种外部因素也时刻影响着陆海界面激发效应的方向和强度,基于此,我院流域生物地球化学循环研究中心戚羽霖教授课题组对环渤海地区海陆界面以及降雨、污水排放、污染物释放等特殊事件影响下的有机碳降解规律展开研究。通过室内实验并结合光谱、色谱、质谱和同位素等手段技术,量化了海河流域有机碳的激发效应,并揭示了激发效应导致的有机碳来源、分子组成和结构的变化规律。研究结果显示: 

图1 本研究研究技术路线,包括采样区域,培养实验,样品测试和数据分析

激发效应影响下有机碳的结构来源分子组分和降解规律

(1)激发效应广泛存在于陆海界面,在陆海交替环境和降雨影响下正向激发效应更为显著,同时污染物的排放也会引发正向的激发效应。因此,海陆交替带是碳失汇的重要地带,而海洋的负向激发效应佐证了海洋是稳定的碳汇场所。

(2)在激发效应影响下,DOM从类腐殖质物质向小分子量、类蛋白质物质转变,碳源也逐渐从陆源向微生物源转化。醇类、氮氧双键、碳碳双键、有机硫和羰基等化合物被降解,而芳香环、甲基和亚甲基等脂肪族物质增多。此外,光照条件、杂原子的引入和频繁的人类活动会加速DOM脱羧、芳烃环裂解等氧化过程,促进激发效应。DOM降解过程中可能发生酰胺水解、酰胺氧化置换和脱硫反应,环渤海地区高强度人类活动进一步导致含氮含硫化合物不断排放到环境中,从而加速了有机碳的降解和激发效应。

(3)分子结构在沿海地区的碳固存中也起着至关重要的作用。综合对比荧光和质谱数据分析影响激发效应的代表性物质。类腐殖质物质可以促进激发效应和有机质的降解,而酪氨酸对该过程则体现出减缓作用。利用FT ICR-MS的碰撞诱导解离技术明晰了激发效应下产生的特征分子结构。

(4)通过建立PLS-SEM模型发现,生物可利用有机碳(BDOC)和降解系数(Ideg)可以直接指示激发效应的发生及其环境影响,而芳香性指数(AI-mod)值、Corg/Ntotal比值和类腐殖质物质则是间接示踪激发效应的发生及其环境影响。

目前,对从流域到海洋的碳循环认识还不够充分,碳通量的估算和实际观测之间存在较大的偏差,研究结果提出了可以从激发效应的角度部分解释水生系统中这种碳收支的失衡。该研究可以为海陆界面碳周转提供理论支持,并为理解水体碳储库变化和全球碳循环研究提供重要的科学依据。

作者介绍


戚羽霖,博士、天津大学教授。主要利用色谱、质谱、光谱、能谱等方法对有机物质(DOM,NOM)以及新污染物(POPs,PPCPs)等进行结构表征、定量分析、来源转化过程,及其生态风险和生物地球化学循环等跨学科、多尺度的研究,涉及环境、能源、生物、临床、以及数据处理等不同领域。主持国家自然科学基金委的“青年”、“面上”、“人才”等基金,并参与基金委“创新群体”以及科技部“重点研发”等项目。所指导学生多次获得国家奖学金、校级优秀论文、优秀学生干部、优秀毕业生、“三好”学生等荣誉。

通讯邮箱:yulin.qi@tju.edu.cn

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