河北大学马溢阳ACB|锚定单原子钴的 Ti3C2 基 MXene 作为长效PMS活化剂

政务   2024-12-24 08:04   湖北  

转自:环境工程与科学

12月21日,河北大学马溢阳(校聘教授)Applied Catalysis B: Environmental and Energy发表了题为“Ti3C2-based MXene anchoring single-atom Co as a long-lasting peroxymonosulfate activator enabling efficient water decontamination:Deciphering the critical role of titanium vacancies”的研究论文,采用简便的缺陷捕获和 NaBH4 还原方法成功地在二维 Ti3C2Tx 纳米片上锚定了稳定的 Co 单原子(即 Co-SA/MXene),实现高效的 PMS 活化和雷尼替丁去除。

药品和个人护理产品(PPCPs)属于新出现的一类污染物,经常在环境介质中被发现。特别是近年来,在地表水环境中检测到的 PPCPs 种类和浓度同时增加,引起了人们的广泛关注。通过水力交换,PPCPs 还会从地表径流渗入地下水,危及饮用水安全。即使是超低浓度的有毒 PPCPs 也会对人类健康和生物群构成重大危害。遗憾的是,绝大多数传统处理工艺都缺乏清除能力,因此专门为消除 PPCPs 而建造的污水处理厂寥寥无几。雷尼替丁(RAN)是一种 H2 受体拮抗剂,用于治疗溃疡,但由于其广泛、长期的使用和不完全的新陈代谢,在各种水生环境中都检测到了这种物质。此外,美国食品和药物管理局(FDA)已将 RAN 确定为一种值得关注的药物,强调其因转化为 N-亚硝基二甲胺而可能具有高毒性和致癌性。因此,迫切需要一种有效的处理技术,以避免 RAN 对生态环境、生物和人类造成不利影响。‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍

锚定在 Ti3C2 基 MXene(即 Co-SA/MXene)上的钴原子在消除水性微污染物方面具有优异的催化性能。本研究首次提出了一种蚀刻-剥离-还原的耦合方法来富集钛空位。合成的 Co-SA/MXene 对雷尼替丁的去除率高达 100%,相应的反应动力学常数(μmol/s-g)是雷尼替丁现有降解技术水平的 1.11 至 6643.53 倍。大量钛空位的引入通过加速 Co(II) 和 Co(III) 的价态循环实现了长寿命,同时还有效抑制了有毒的 Co2+ 浸出。DFT 发现,OII/OIII 双原子更适合吸附 PMS,同时提供更强的吸附能,并进一步揭示了 PMS 激活生成 1O2 的新机制。这项工作揭示了雷尼替丁的氧化行为,并为快速去除水体微污染物建立了一种极具吸引力的水处理技术。


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