Rare Metals 江苏大学张龙：构筑Pd/bacteria@ZIF-8纳米复合材料用于尺寸选择性催化

文摘 2024-10-31 12:08 河北

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构筑Pd/bacteria@ZIF-8纳米复合材料用于尺寸选择性催化

周伟强，龙泽锋，徐川，张俊歌，霍鹏伟，刘嘉玮*，周晨，王权*，薛伟*，张龙*

温州大学激光与光电智能制造研究院

江苏大学绿色化学与化工技术研究院，量子与可持续研究院

中国科学院地质与地球物理研究所

江苏大学机械学院

瓯江实验室

【文献链接】

Zhou, WQ., Long, ZF., Xu, C. et al. Construction of novel Pd/bacteria@ZIF-8 nanocomposite for size-selective catalysis. Rare Met. (2024).

https://doi.org/10.1007/s12598-024-03008-w

【背景介绍】

具有协同效应的复合材料在诸多领域展现了其独特的应用价值。本文提出了一种环保型合成策略，用于构筑具有卓越尺寸选择性催化性能的创新型Pd/bacteria@ZIF-8纳米复合材料。研究中采用希瓦氏菌作为生物还原剂，绿色合成了钯纳米颗粒，避免了传统化学还原剂、粘合剂及表面活性剂的使用。随后利用细菌表面丰富的功能基团与ZIF-8前驱体之间存在的相互作用，促使ZIF-8均匀包覆在Pd/bacteria的表面，形成了独特的夹层结构。实验结果显示，所制备的复合材料在烯烃加氢反应中展现出优异的催化性能与尺寸选择性。该研究不仅为具有夹层结构催化剂的设计提供了全新的视角，也为尺寸选择性催化剂的制备开辟了新路径。

【文章亮点】

1.绿色合成策略：本研究采用希瓦氏菌（Shewanella oneidensis MR-1）作为生物还原剂合成钯纳米颗粒，免除了额外化学还原剂、粘合剂或表面活性剂，体现了绿色化学的核心原则。

2.夹层结构设计：通过利用细菌表面的功能基团与ZIF-8前驱体的相互作用，成功实现了ZIF-8对Pd/bacteria复合物的均匀包覆，形成了具有夹层结构的Pd/bacteria@ZIF-8纳米复合材料，这种结构对于控制催化剂的尺寸选择性至关重要。

3.尺寸选择性催化性能：新制备的Pd/bacteria@ZIF-8复合材料在烯烃氢化反应中展示出了高催化活性和出色的尺寸选择性，这主要归功于ZIF-8壳层的“门控”效果，有效限制了特定尺寸和形状的反应物扩散。

4.增强的稳定性和活性：夹层结构不仅提高了催化剂的稳定性，防止了钯纳米粒子的聚集和浸出，而且由于ZIF-8壳层的存在，也保证了分子的尺寸选择性，平衡了催化活性与尺寸选择性之间的关系。

【内容简介】

日前，江苏大学联合温州大学在Rare Metals上发表了题为“Construction of the novel Pd/bacteria@ZIF-8 nanocomposite for size-selective catalysis”的研究文章，利用环保型合成策略，构筑了一种创新性的Pd/bacteria@ZIF-8纳米复合材料，其具备卓越的尺寸选择性催化性能。

该文章详细描述了一种新颖的Pd/bacteria@ZIF-8纳米复合材料的构建，这种复合材料具有独特的夹层结构和尺寸选择性催化性能。文章的主要贡献点如下：

1. 材料设计与合成：通过绿色合成策略，利用希瓦氏菌（Shewanella oneidensis MR-1）作为生物还原剂来还原钯离子，合成钯纳米粒子（Pd NPs），并将其锚定在细菌表面，避免了额外化学还原剂、粘合剂和有毒表面活性剂的使用。随后，通过细菌表面的官能团与ZIF-8（Zeolitic Imidazolate Framework-8）前驱体的相互作用，将ZIF-8壳层涂覆在Pd/bacteria复合物上，形成Pd/bacteria@ZIF-8复合材料。

2. 材料特性：Pd/bacteria@ZIF-8复合材料展示了显著的催化活性和优异的尺寸选择性，在烯烃氢化反应中表现尤为突出。ZIF-8壳层作为“门控”结构，有效限制了分子扩散，增强了尺寸选择性，同时防止了钯纳米粒子的迁移和聚集。

3. 应用与意义：这种夹层结构的Pd/bacteria@ZIF-8复合材料为设计尺寸选择性催化剂开辟了新的可能性，特别适用于需要尺寸选择性的催化反应，如烯烃氢化。为制备先进的异质催化剂提供了一种更简便、经济且环境友好的方法。

4. 实验与分析：文章详细描述了从Pd/bacteria到最终Pd/bacteria@ZIF-8复合材料的制备过程，包括不同反应时间下的产物。对材料的催化性能进行了详细的测试和评估，证明了其在实际应用中的潜力。

5. 结论与展望：该研究为尺寸选择性催化剂的设计与合成提供了一个创新的平台，有望推动催化科学的发展，特别是在精细化学品合成、碳氢化合物加工和可再生能源领域。

【图文解析】

图1 a,b) Pd/bacteria and c,d) Pd/bacteria@ZIF-8的SEM图和TEM图。Pd/bacteria@ZIF-8中各元素的分布图。

通过一系列扫描和透射电子显微镜图像，说明了Pd/bacteria@ZIF-8复合材料的形成过程和结构特征。Pd/bacteria表面包覆ZIF-8壳层后，原本光滑的细菌表面变得粗糙，但没有出现收缩现象，这是因为ZIF-8层提供了稳固的支持。证实了在水溶液中进行ZIF-8包覆时，细菌的完整性得以保存。HRTEM图像显示了Pd/bacteria边缘清晰可见的ZIF-8壳层。EDX元素映射分析证实了C、N、O和S元素均匀分散，而Pd元素的均匀分布则验证了Pd NPs的成功还原和绿色合成策略的有效性。综上，通过直观的微观结构图像，证明了Pd/bacteria@ZIF-8复合材料的成功制备，以及其独特的结构特征和成分分布，为后续的尺寸选择性催化性能提供了结构基础。

图2 a) Pd/bacteria and Pd/bacteria@ZIF-8的烯烃加氢催化性能。b)烯烃分子（1，环己烯；2，苯乙烯；3，反式二苯乙烯；4，三苯乙烯）尺寸与ZIF-8孔结构示意图。c)毒物分子（5，苯基二硫化物；6，三苯基甲硫醇）尺寸与ZIF-8孔结构示意图。d)三苯基甲硫醇中毒前后，Pd/bacteria和 Pd/bacteria@ZIF-8复合材料对苯乙烯加氢的催化性能。

该图描述了Pd/bacteria和Pd/bacteria@ZIF-8复合材料在烯烃加氢反应中的催化性能。结果显示，所有的烯烃都能达到几乎100%的转化率。当分子尺寸增大时，由于其分子尺寸和位阻，没有观察到产物，表明了ZIF-8壳层的尺寸选择性。同时，ZIF-8的孔径结构(大孔径为11.6 Å，小孔径为3.4 Å)允许较小的分子（如苯乙烯、环己烯和顺式-二苯乙烯）自由穿梭，而较大的分子（如三苯基乙烯）则受限，无法接触催化活性位点，从而证实了尺寸选择性。该复合材料表现出优异的抗毒化性能，强调了ZIF-8壳层在控制分子扩散和保护催化活性位点方面的作用。

【全文小结】

1. 绿色合成策略成功制备了Pd/bacteria@ZIF-8复合材料；

2. 优异的尺寸选择性催化性能；

3. 为设计和合成尺寸选择性催化剂开辟了新方向。

【作者简介】

张龙，男，江苏大学化学化工学院教授，江苏省“双创博士”。2018年博士毕业于澳大利亚伍伦贡大学，随后在新南威尔士大学从事两年博士后研究。主要从事绿色催化、界面反应机理探究、碰撞电化学、传感器、能源储存等基础研究。已在J. Am. Chem. Soc. (3), Nat. Commun., ACS Energy Letter、Biosen. Bioelectron., Sci. China Chem., ACS Appl. Mater. Interfaces, J. Mater. Chem. A等国际期刊上发表SCI学术论文60余篇；目前主持在研的省部级项目共计5项；担任J. Am. Chem. Soc., ACS Sustain. Chem. Eng., ACS Appl. Mater. Interfaces, Chem. Commun.等学术期刊的审稿人及《Molecules》客座编辑。

编辑：黄清荷

校稿：乔双

审核：马雯

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