界面水分子是析氢反应（HER）中最重要的参与者。因此，理解界面水的行为和作用将最终揭示HER的机制。然而，由于本体水分子的干扰以及界面环境的复杂性，研究界面水极具挑战性。
通过电化学方法、原位核壳纳米结构增强的拉曼光谱技术以及理论模拟技术，研究了不同阳离子电解质中Pd表面界面水的行为。
直接的光谱证据表明，随着电位向正方向移动，界面水的频率发生红移，强度降低。在给定电位下比较不同阳离子电解质系统时，界面水峰的频率按以下顺序增加：Li⁺ < Na⁺ < K⁺ < Ca²⁺ < Sr²⁺。通过调整阳离子的半径、价态和浓度，优化了界面水的结构，形成了两个氢原子向下的结构（双氢向下结构）。
界面水分子是析氢反应（HER）中最重要的参与者，理解其行为和作用对于揭示HER机制至关重要。然而，由于本体水分子的干扰，研究界面水极具挑战性。
电解质中的金属阳离子对电催化有重要影响，通过改变界面水的结构直接影响界面反应过程，从而影响电催化性能。
02 文献综述
在电极/电解质界面处，由于水的强偶极矩，形成了涉及离子和水分子的氢键网络。
使用有限元方法（FEM）进行模拟，探究Au@Pd纳米粒子在Pd表面的电磁场分布。
04 图文导读
05 实验结果与讨论
模拟结果显示，阳离子和Pd（111）电极之间的水分子数量及结构随阳离子种类而变化，影响了界面水的结构和取向。
06 界面水结构与性能关系
算了不同阳离子系统中界面水解离反应的吉布斯自由能，发现Sr²⁺系统的吉布斯自由能略高，但仍因高浓度的表面H和低H吸附能而表现出高HER性能。
07 结论与展望
阳离子调控策略有望为电催化反应中界面水结构的解析和整体反应速率的提升提供新视角，适用于多种能量转换领域。
08 研究贡献
研究结合了实验和理论计算，为理解阳离子对界面水结构的影响及其如何影响析氢反应性能提供了深入见解。 提出了通过调整电解质中阳离子的半径和价态来优化界面水结构的新策略，为提升析氢反应性能提供了有效途径。 为未来能量转换领域的研究开辟了新方向，展示了阳离子调控在电催化反应中的潜在应用。
文通过原位拉曼光谱和理论计算，深入探讨了界面水在析氢反应中的阳离子调控机制，揭示了阳离子对界面水结构的影响以及这种影响如何提升析氢反应性能。研究结合了实验观察和理论模拟，为理解电催化反应中界面水的行为和作用提供了新视角，并为提升能量转换效率提供了新策略。
▲圆盘电极旋涂机操作视频
