副校长领衔，华东理工大学再发Nature子刊！
文摘
2024-11-05 07:30
青海
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电催化能量转换过程在可持续技术的发展中发挥着关键作用，因为它们为实现可再生未来提供了路径。全面理解并在催化剂设计中实现原子级精确控制对提高电化学步骤及相关耦合过程的效率至关重要。铂（Pt）作为质子交换膜燃料电池（PEMFC）中氧还原反应（ORR）的催化剂的应用仍然面临挑战，主要由于其动力学缓慢和活性不足。一个特别有效的解决方案是微调表面应变，从而调节表面电子结构，最终提升催化性能。表面应变由表面原子的压缩或扩展排列决定，例如具有富铂外壳的核-壳结构。Pt–Ni是最有前景的双金属体系之一，这已在一些已建立的实验中得到了证明。然而，关于可能活性相和位点的定量分析较少讨论，而以往大多数理论研究使用经典的“过电位模型”在标准氢电极（SHE）尺度下进行，忽略了ORR性能在可逆氢电极（RHE）尺度下通常依赖于pH的实验事实。同时，ORR的实验过电位常常界定不清，使得实验与理论之间的直接对标几乎不可能。因此，开发一个考虑现实电化学条件的统一模型对准确预测Pt–Ni的最佳结构以实现最高ORR性能至关重要。毫无疑问，准确合成与理论预测紧密相似的预设计结构的挑战，构成了实际应用中的另一个重大障碍。在此，华东理工大学超细材料制备与应用教育部重点实验室主任，材料科学与工程学院院长，化工学院院长；华东理工大学李春忠副校长团队、李会会研究员以及日本东北大学Hao Li携手报告了一种定量微动力学模型，该模型考虑了ORR的基本动力学和热力学，以推动高性能Pt–Ni催化剂的发展。根据模拟结果，作者开发了高活性和稳定的PtxNiy@Pt/C（x= 1或3）核-壳纳米颗粒催化剂，采用可控的“碳缺陷锚定”策略，将理论转化为实践。实验结果与理论预测的活性趋势和模拟极化曲线高度一致，其中Pt1Ni1@Pt/C的质量活性和比活性分别为1.424 ± 0.019 A/mgPt和1.554 ± 0.027 mA/cmPt²，强有力地证明了该模型的高准确性。更重要的是，Pt1Ni1@Pt/C在70,000个电位循环中表现出显著的ORR耐久性，活性几乎没有降解（仅1.6%），且没有明显的迁移或聚集现象。超小的Pt1Ni1@Pt/C纳米颗粒（2.6 ± 0.6 nm）通过形成Pt–C键牢固地锚定在缺陷碳基底上，而富铂外壳上的晶格压缩应变则有助于提高内在活性和稳定性。👉 点击左下角“阅读原文”，即可直达原文！💖
