尽管ML在材料设计中展示了巨大的潜力，但该领域仍面临许多挑战：
数据规模不足和多样性不足：
现有数据集主要来自制造工艺或商业材料，而新分子结构的生成数据通常缺失。 受限于合成实验的周期和数据采集的成本，数据的数量和多样性不足，这会降低ML模型的预测能力。
器件性能与材料结构之间的复杂关联：
材料的微观结构（例如由加工工艺决定的微结构）和分子本身的结构特征对器件性能的共同影响较难解耦，导致ML模型的输入特征较难明确。 不同HTM结构对钙钛矿器件的影响并不单一，涉及多种交互因素。
数据不一致和噪声的干扰：
由于多批次合成活动中材料的纯度和一致性难以完全控制，模型可能会受到高噪声数据的干扰。 数据不一致性可能会对贝叶斯优化等ML算法的效果产生不利影响。
材料优化与器件优化的分离：
在大多数研究中，材料的设计和器件的设计是分开的，导致整体优化效果受限。
1.闭环优化工作流程：
1）高通量合成（HT）：
构建了一个高通量合成平台，能够在数周内合成并纯化100多种可溶液加工的小分子半导体，这些分子具有一致的质量和多样的结构。
在多个合成周期中，材料的波动小于3%，为ML模型的训练提供了高质量和一致的实验数据。
2）数据采集与反馈循环：
通过高通量实验数据的循环反馈，结合自动化ML训练和贝叶斯优化（BO），使材料的分子结构、性能预测和实际验证形成一个闭环系统。
这种“生成-验证-反馈”的循环使得模型能够基于实际实验数据更新，确保预测结果更加准确。
3）ML模型的自动化训练和预测：
利用基于分子描述符的ML模型，将材料的分子结构特征与器件性能关联起来。
该模型经过149种已合成分子的训练，能够从100万个虚拟分子库中准确筛选出高性能HTM。
2.多批次高通量合成，确保数据一致性和多样性：
高通量合成平台在短时间内合成了100多种新分子，使模型能够从实际数据中学习，并确保合成数据的一致性（波动小于3%）。
通过多个合成周期的迭代实验，确保数据的多样性和一致性，并通过合成新分子，弥补了数据不足的问题。
3.结构-性能的分子描述符模型：
通过计算分子描述符，定量表征分子结构的关键特征，并使用这些特征对HTM的性能进行建模。
这种方法不仅简化了对分子结构的复杂描述，还使得ML模型能够高效地关联材料结构和PSC性能。
4. 联合材料优化与器件优化的策略：
以往的研究中，材料优化和器件优化通常是独立的，而该研究的工作流程将二者结合为一体。
在贝叶斯优化（BO）过程中，仅对初始PCE超过20%的材料进行器件优化，确保优化资源的高效利用。
通过多轮反馈和性能验证，这些材料的最终PCE达到了26.2%（认证25.9%）。
1. 材料发现方向
1）多功能材料的协同设计：
目标：设计具备多功能特性的材料，例如可在同一分子中同时实现电子传输和空穴传输，以简化器件结构。
可用的优化策略：基于ML的多目标优化模型，同时优化材料的多个性能指标（如导电性、光吸收能力和稳定性）。
2）新型钙钛矿材料的发现：
目标：通过自主化学合成和ML预测，发现新型的钙钛矿前驱体材料（如无铅钙钛矿材料和环保型前驱体），以提高器件的环保性和安全性。
可用的优化策略：将分子生成算法（如变分自编码器，VAE）与贝叶斯优化结合，探索钙钛矿材料的成分空间。
3）界面层材料的发现：
目标：设计具有自愈合特性的界面材料，减少器件在环境中老化退化的风险。
可用的优化策略：采用自修复功能分子和界面耦合剂，通过闭环优化系统，筛选出在湿热环境中高稳定性的材料。
2. 器件优化方向
1）器件界面优化：
目标：优化界面材料的能级匹配和电荷转移路径，减少界面缺陷和界面复合损失。
可用的优化策略：在界面工程中，使用ML模型和贝叶斯优化，自动选择和调整界面处理工艺（如溶液浓度、旋涂速度等）和界面层材料（如界面缓冲层的厚度和分布）。
2）器件结构优化：
目标：设计具有新型架构的PSC（如叠层电池），以实现多层能量吸收和多结光伏结构。
可用的优化策略：利用ML预测器件结构和器件设计的可行性，通过高通量仿真和实验反馈，找到最优的架构设计。
3）器件加工工艺优化：
目标：改进加工工艺（例如退火工艺和溶液处理工艺），提高器件的一致性和可重复性。
可用的优化策略：通过多目标ML模型，将器件的制备条件（例如退火温度、湿度和工艺时间）作为输入变量，预测和优化器件的PCE和稳定性。
构建材料-器件-工艺三位一体的优化平台，通过高通量合成、ML和贝叶斯优化实现从材料设计到器件优化的全闭环系统。 利用数据驱动的分子生成算法（GAN、VAE）生成新分子，以扩展分子空间，发现全新的钙钛矿材料和器件结构。 强调材料、器件和工艺的多目标联合优化，从材料分子、器件界面到器件加工工艺进行全方位的性能提升。
