宏观机械剪切应力如何影响微观晶格排布？

文摘 2024-12-08 17:03 新加坡

针对的问题：长程有序的钙钛矿晶体结构可以有效的抑制载流子的非辐射复合以及散射损失，因此制备高取向的钙钛矿薄膜一直是研究者们关注的热点之一。已报道的获取高取向钙钛矿薄膜的方法包括：二维钙钛矿晶种法，气相沉积以及表面能辅助等。而仅依靠这类化学驱动力（即化学势梯度）来实现连续的长程有序、高度晶体化结构仍然具有挑战性。

解决策略：化学驱动协同机械驱动来调控钙钛矿薄膜的结晶过程来制备长程有序的钙钛矿薄膜。

具体内容：

1）机械过程与化学工程时间协同：常用的DMF，DMSO等高沸点溶剂由于会发速率较慢，因此对于刮涂过程来说，往往刮刀离开液膜后结晶生长过程才稳定进行，这样就限制了机械应力的干预过程。对此作者采用MA和ACN作为溶剂使得化学驱动力和机械驱动力得以在同一时间维度对钙钛矿结晶过程进行干预。

2）前驱体胶体对应力的动态响应性：ACN溶剂的前驱体胶体粒径为DMF/DMSO的两倍，MA离子与Pb-I交替团簇之间存在较强的作用力，形成了更大粒径的胶体团簇。ACN 前驱体的流变表征中的剪切变稀效应更为显著。此外与旋涂相比，刮涂提供了一个更简单的力学场景。通过控制刀片的运动速度，可以更好地控制剪切力，从而可利用平行板模型对其机械效应进行分析。通过剪切速率的改变来调节剪应力的大小，700s−1 的剪切速率下，薄膜的晶体质量最好。

3）刮涂的ACN 薄膜通过机械耦合和快速溶剂蒸发策略，成功实现了高度取向的晶体生长，尤其是 (110) 晶面的优先取向生长。此外在长程有序性、表面平滑性、晶体一致性和缺陷减少方面表现出显著的优势。

4）这种均匀的有序结构显著提高了光载流子寿命、电导率和电荷载流子迁移率，并减少了陷阱密度，从而显著提升了器件的性能。采用 B-ACN 工艺制备的 10×10 cm² 钙钛矿串联模块 (PSM) 在 70 cm² 的活性区域上实现了 21.78% 的卓越光电转换效率。

原文链接：https://doi.org/10.1038/s44160-024-00687-2

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