北科大邢献然团队: 打破多相催化中“活性-选择性权衡”新策略
在乙炔半加氢催化反应中，优异的乙烯选择性往往以牺牲活性为代价。为了打破活性-选择性的权衡，精确控制和深入理解表面活性位点的三维原子结构至关重要。 核壳纳米催化剂通过界面共格产生的应变来调节表面活性位点电子结构，为优化催化性能提供一个良好的结构基础。因此，基于具有分散活性位的钯基双金属可确保高乙烯选择性这一事实，在纳米合金表面施加晶格应变有望提高其本征活性。
然而，晶格应变具有空间依赖性。壳层内晶格应变分布通常是不均匀的，且表面上单个活性位点的应变状态更是截然不同。为了准确理解表面应变与催化性能之间的关系，并有效利用界面应变效应，就必须洞察核壳纳米结构在原子尺度上的三维晶格应变。
近日，北京科技大学邢献然教授
该团队利用原子对分布函数（PDF）和反向蒙特卡罗（RMC）模拟相结合的方法，成功地在原子尺度揭示了 PdCu 合金壳的三维晶格应变分布和表面 Pd 位点的局部配位环境，为其优异催化性能提供了定量局域结构证据。Au@PdCu 核壳纳米催化剂的卓越加氢活性归因于表面活性位点受到 3.21% 拉伸应变，而催化剂表面较低的 Pd-Pd 配位数则保证了较高的乙烯选择性。DFT 计算进一步证明，拉伸应变下的分散钯位点可优化乙烯和氢气的吸附，并有助于实现乙炔的高效半氢化。
这项工作，不仅为打破多相催化中活性-选择性的权衡开发了一种新策略，还为从原子三维尺度理解核壳纳米催化剂中的晶格应变提供了一个范例。相关成果以“Highly efficient semi-hydrogenation in strained ultrathin PdCu shell and the atomic deciphering for the unlocking of activity-selectivity ”(《原子破译应变超薄PdCu壳中活性-选择性权衡机制》 )为题，发表在英国皇家化学会的旗舰期刊 Chemical Science
Highly efficient semi-hydrogenation in strained ultrathin PdCu shell and the atomic deciphering for the unlocking of activity-selectivity Fan Xue, Qiang Li,* Weihua Ji, Mingxin Lv, Hankun Xu, Jianrong Zeng,Tianyi Li,Yang Ren, Lihui Zhou, Xin Chen, Jinxia Deng, Kun Lin and Xianran Xing* （邢献然 ，北京科技大学） Chem. Sci. 15 , 11837-11846/10.1039/D4SC03291H 本文第一作者，现为北京科技大学固体化学研究所博士研究生，导师邢献然教授，主要从事纳米催化剂的精确合成及局域结构研究。
本文通讯作者，北京科技大学固体化学研究所副教授，研究兴趣关注实现固体局域结构的原子尺度揭示和功能设计，利用国内外先进的同步辐射和散裂中子源等大科学装置，在功能导向的化学合成、凝聚态物质全尺度结构研究和固体材料新结构、新机理探索方面开展学科交叉性较强的研究工作，相关研究成果以第一/通讯作者发表在国内外专业期刊，包括 Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.、Natl. Sci. Rev.、Nano Lett.、Chem. Rev.、Acc. Chem. Res.、Adv. Sci. 和 Inorg. Chem. 等。固体结构相关研究被 Science、Angew. Chem. Int. Ed.、ACS nano 等引用1800余次，获人社部“博士后创新人才支持计划”（2019），被聘为中国晶体学会首届局域结构与全散射专委会副秘书长。目前，主持国家自然科学基金面上项目 1 项，参与国家自然科学基金重大项目和科技部国家重点研发计划 1 项。
本文通讯作者，北京科技大学固体化学研究所所长，博士生导师，教育部长江学者特聘教授，国家杰出青年科学基金获得者。1994 年 3 月在北京科技大学获博士学位，留校任教至今，历任讲师、副教授、教授。2007 年获国家杰出青年基金资助，2012 年教育部创新团队负责人；英国皇家化学会会士（FRSC）、Chemical Communications 期刊顾问编委等、Inorganic chemistry Frontiers 、International J Minerals , Metallurgy and Materials 、《稀土学报》（中、英）、《高等学校化学学报》（中、英）、《结构化学》等期刊编委。一直从事固体化学教学研究工作，在固体新物质的合成、负热膨胀化与物性、晶体结构与磁结构等取得系统性、创新性成果。在 Science、Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.、J. Am. Chem. Soc.、Phys. Rev. Lett.、Nat. Commun、Adv. Mater.、CCS Chemistry 等主流期刊发表学术论文 200 余篇，获省部级科技奖励 4 项，授权国家发明专利 20 余件。作为大会主席主办国际固体/材料化学学术会议 4 次，国际及区域性国际会议上作大会报告和邀请报告 40 余次；主持多项国家自然科学基金重点/重大项目与教育部创新团队项目。 Home to exceptional research and thought-provoking ideas. Open and free, for authors and readers. 2-年影响因子* 7.6 分 5-年影响因子* 8.0 分 JCR 分区* Q1 化学-综合 CiteScore 分† 14.4 分 中位一审周期‡ 33 天
Chemical Science 是涵盖化学科学各领域的跨学科综合性期刊，也是英国皇家化学会的旗舰期刊。所发表的论文不仅要在相应的领域内具有重大意义，而且还应能引起化学科学其它领域的读者的广泛兴趣。所发表的论文应包含重大进展、概念上的创新与进步或者是对领域发展的真知灼见。发文范围包括但不限于有机化学、无机化学、物理化学、材料科学、纳米科学、催化、化学生物学、分析化学、超分子化学、理论化学、计算化学、绿色化学、能源与环境化学等。作为一本钻石开放获取的期刊，读者可以免费获取所发表论文的全文，同时从该刊的论文版面费由英国皇家化学会承担，论文作者无需付费。
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