Appl. Surf. Sci. | 等离激元TiO2-x/ TiN异质结构促进左氧氟沙星光催化降解

文摘   2024-11-14 09:18   山东  

关键词:光催化降解(Photocatalytic degradation);左氧氟沙星(Levofloxacin);表面等离激元共振(Surface plasmon resonance);氮化钛(Titanium nitride);氧化钛(Titanium oxide

研究背景

随着工业化的快速发展,抗生素污染已成为对水资源和生态系统构成严重威胁的重要污染物之一。左氧氟沙星(LEV)作为一种广谱抗生素,在人类医学中广泛使用,但难以通过传统水处理方法去除,对环境和人类健康构成风险。光催化技术被认为是一种有潜力解决水体抗生素污染的方法。然而,现有的光催化材料存在带隙宽、载流子分离效率低等问题,限制了其水净化效率。为了提高光催化材料的光催化效率,研究者尝试了元素掺杂、形态变化和异质结构构建等策略。尽管二氧化钛(TiO2)是一种优秀的光催化剂,但其快速的电子-空穴复合限制了其应用。此外,单一光响应材料通常受到带隙宽和吸收光谱范围窄的限制,无法实现令人满意的催化效率。

研究内容

在本项工作中,作者通过典型的水热合成和碳热还原方法,制备了一种新型TiO2-x/TiN@C异质结构,用于光催化降解LEV抗生素。研究了TiO2-x/TiN@C的结构和形貌,分析了其光吸收性能和电子结构,并探讨了其光催化活性。

TiO2-x/TiN@C催化剂的合成示意图。

图文导读

1. TiO2-x/TiN@C的形貌和物相表征。TiO2-x/TiN@C复合材料的XRD(a)SEM(b)TEM(c)SAED(d)HRTEM(e)、元素图(f)

2. (a)TiO2-x/TiN@CTiO2-x@CTiN(b) Ti 2p, (c) N 1s, (d) O 1s相关的XPS测量谱和高分辨率XPS谱。

3. (a) TiO2-x/ TiN@CTiO2-x@CTiNUV-Vis DRS光谱,(b)带隙能,(c) VB-XPS光谱,(d) PL光谱,(e)光电流响应曲线,(f) EIS Nyquist图。

4. 不同条件下TiO2-x@C (a)TiO2-x/TiN@C (b)体系对LEV的降解曲线。实验参数:[LEV]0 = 15 mgL1,[catalyst] = 200 mgL1,[PMS] = 1 mM, pH = 7

5. (a)初始LEV浓度、(b) PMS浓度、(c)催化剂浓度、(d)溶液pH(e)无机阴离子及回收试验(f) TiO2-x/TiN@C/PMS/light体系对LEV去除效率的影响。实验参数(靶参数除外):[LEV]0 = 15 mgL1[催化剂]= 200 mgL1,[PMS] = 1 mM, pH = 7

6. (a)不同捕获试剂对TiO2-x/TiN@C/PMS/light体系上LEV降解的影响;(b)不同体系的表观速率常数;(c) DMPO-O2,(d) DMPO-OH &SO4,(e) TEMP-1O2(f) COD去除效率的EPR谱。实验参数:[LEV]0 = 15 mg·L−1[催化剂]= 200 mg·L−1,[PMS] = 1 mM, [MeOH] = [TBA] = [TEOA] = 10 mM, [BQ] = [L-组氨酸]= 1 mM, pH = 7

7. 提出了LEVTiO2-x/TiN@C/PMS/light体系上的催化降解途径。

结论与展望

综上所述,TiO2-x/TiN@C异质结构表现出优异的光催化活性,其光催化活性的提高源于TiO2-x/TiN异质结的形成。TiN的加入不仅促进了热电子注入,还抑制了光生载流子的复合。此外,TiO2-x/TiN@C的碳框架结构增强了电导率,实现了有效的电荷分离和转移。光催化和过硫酸盐(PMS)活化的协同效应进一步抑制了电子-空穴对的复合,增加了活性物种的产生,显著提高了催化性能。TiO2-x/TiN@C/PMS/光系统对多种抗生素表现出有效的降解能力,并适应不同的溶液pH和阴离子存在。本研究为利用等离子体材料构建异质结构提供了新的思路,通过光催化和PMS活化的耦合,实现了高效的环境净化。

参考文献:Yifeng Liu, Ming Peng, Kaiwen Gao, et al., Boosting photocatalytic degradation of levofloxacin over plasmonic TiO2-x/TiN heterostructure. Applied Surface Science 655, 159516 (2024).

文献链接:https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2024.159516

来源:微纳光学

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