硕士生一作！四川大学张和民/陈君泽，最新Nature子刊！
学术
2025-01-01 08:18
河南
通过光电化学(PEC)水分解生产“绿色”氢气，为实现碳中和提供了一条有前途的途径。研究表明，基于金属氧化物半导体的光电极在PEC系统中具有低成本、易于合成和固有稳定性的独特优势。其中，赤铁矿(α-Fe2O3)具有可见光响应区宽和价带边缘合适等优点，是一种有前途的PEC水分解阳极材料。然而，由于极短的空穴扩散长度(2-4 nm)、低的载流子迁移率(< 0.2 cm2 V-1 S-1)和缓慢的OER动力学等缺陷，赤铁矿光阳极的实际性能仍然远远低于其理论值。为了克服这些挑战，迫切需要广泛探索各种修饰策略，以提高α-Fe2O3的PEC性能。近日，四川大学张和民、陈君泽和蔚山科学技术院Jae Sung Lee等利用混合微波退火(HMA)诱导非本征锑(Sb)掺杂策略原位构建p-n同质结赤铁矿光阳极(Sb<3+:/Sb5+:Fe2O3)。在表面附近(约3 nm深度内)，HMA诱导具有低于三价态(Sb<3+)的Sb离子作为p型赤铁矿(Sb<3+:Fe2O3)的受体杂质，而五价Sb离子(Sb5+)作为n型赤铁矿(Sb5+:Fe2O3)的供体杂质，从而自发形成Sb<3+:Fe2O3/Sb5+:Fe2O3 p-n同质结。材料科学与工程学院21级硕士研究生许晨阳为论文的第一作者。来自p-n同质结内置电场的附加驱动力有效地抑制了体电荷重组。在光照和1.23 VRHE下，Sb<3+:/Sb5+:Fe2O3的光电流密度为3.33 mA cm-2，体电荷分离效率约为51.3%。此外，通过负载NiCoFe(OOH)x共催化剂，p-n同质结光阳极在1.23 VRHE下的光电流密度进一步增加至4.21 mA cm-2，并使表面电荷分离效率增强至88.3%，优于大多数最近报道的赤铁矿光阳极。值得注意的是，Sb掺杂增强了赤铁矿对高能光子的吸收能力(<450 nm)，并且显著提高了Sb<3+:/Sb5+:Fe2O3 p-n同质结膜在600 nm处的透光率(72%)。此外，因为对FTO载体的损伤很小，HMA可以通过保持透过率来制备高透明度的电极。因此，在标准的PEC水分解条件下，一个平行的6层叠加的光阳极表现出约10 mA cm-2的近理论光电流密度值。这种高性能的六个赤铁矿光电极平行连接的堆叠结构能够平衡赤铁矿光电极的光学透过率和性能，在经济成本和系统复杂性方面提高了器件的应用潜力。Parallel multi-stacked photoanodes of Sb-doped p–n homojunction hematite with near-theoretical solar conversion efficiency. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-53967-y张和民，四川大学特聘研究员、博士生导师。2012年毕业于中国科学院合肥物质科学研究院，获博士学位（导师：梁长浩）；2012–2021年先后在日本物质材料研究机构（NIMS，合作导师Kazuya Terabe）和韩国蔚山科学技术院（UNIST，合作导师Jae Sung Lee）作为博士后和研究助理教授开展工作；2021年入职四川大学。他长期致力于太阳能光电催化材料和非贵金属辅助催化剂的设计与开发（特别是大面积光电极），以及相关光电催化反应机理的研究。其研究兴趣包括：1.纳米材料与纳米结构可控合成（结合软、硬模板、自组装等）；2.太阳能光（电）催化分解水制氢、二氧化碳转化、氮还原等；3.功能性光（电）催化材料（环境净化、污染物去除等）；4.新型光（电）催化材料。陈君泽，四川大学特聘研究员。2009年本科毕业于西南交通大学；2012年硕士毕业于四川大学，导师：李旭东；2017年博士毕业于新加坡南洋理工大学，导师：张华；随后留校从事博士后研究；2019-2020年在韩国首尔大学继续接受博士后训练，导师：Taeghwan Hyeon；2021年加入四川大学。陈君泽研究员主要从事纳米异质结构的液相制备与性能研究。🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🎯我们的理论计算服务，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。👏👏👏
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