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研究发现超小粒径Fe3O4纳米粒子具有显著的SERS活性（5 × 10-9 M检测极限），Fe3O4纳米粒子具有高效的光诱导电荷转移 (PICT) 效应归因于Fe元素的多个价态能级促进电子跃迁。通过构建具有高检测灵敏度、检测稳定性和肿瘤靶向特异性的Fe3O4生物探针，可以实现不同乳腺癌肿瘤细胞分型的体外SERS信号/成像区分鉴定。
中文题目：价态可变作用大！磁性金属氧化物的SERS活性由此提升
英文原题：Multiple valence states of Fe boosting SERS activity of Fe3O4 nanoparticles and enabling effective SERS-MRI bimodal cancer imaging
通讯作者：吴爱国，中国科学院宁波材料所
第一作者：林 杰，中国科学院宁波材料所
关键词：四氧化三铁；SERS；可变价态；电荷转移；肿瘤双模成像
背景介绍
恶性肿瘤严重威胁人类生命健康，“早诊、早治”是根治肿瘤的最佳途径。目前临床肿瘤诊断方法主要是依赖于手术和穿刺活检，是侵入性检查手段，给患者带来了生理痛苦和心理负担。因此开发一种非入侵式、高检测灵敏度的谱学/图像分析引导技术应用于实体肿瘤的前期诊断和术后评估是实现肿瘤精准诊断的关键，也已成为材料科学和生物学科等多学科交叉领域共同关注的重要科学问题。纳米材料表面增强拉曼散射（SERS）光谱/图像具有高检测灵敏度、检测特异性、光谱稳定性、可提供组分指纹信息等检测优势，可高效应用于肿瘤的液体活检，为实现外周血样中肿瘤细胞的精准诊断带来新的契机。
研究成果
中国科学院宁波材料所吴爱国研究员和林杰研究员团队研究发现超小粒径Fe3O4纳米粒子具有显著的SERS活性，实现了磁性可变价态金属氧化物生物探针的SERS-MRI双模态成像可分别用于肿瘤体内/外成像（图1）。
图1 SERS-MRI双模成像分别用于肿瘤体内外成像
超小粒径Fe3O4纳米粒子作为SERS基底，对目标待检物-结晶紫（CV）染料分子能够达到5×10-9M检测极限，且对结晶紫（CV）分子和巯基苯甲酸（4MBA）分子呈现出选择性增强特性和高光谱稳定性（图2），能够满足单细胞检测需求。
图2 Fe3O4纳米粒子的SERS活性
研究发现Fe3O4纳米粒子具有高效的光诱导电荷转移 (PICT) 效应归因于Fe元素的多个价态能级促进材料-分子的电子跃迁效应。密度泛函理论计算进一步揭示了超小粒径Fe3O4纳米粒子的窄带隙和高电子态密度能够明显提高SERS-目标分子体系中的振动耦合共振效应，从而有效提高待检分子的拉曼光谱信号（图3）。
图3 多价态Fe促进材料-分子的电子跃迁效应
通过偶联生物大分子和抗体蛋白，构建具有高灵敏度、光谱稳定性和肿瘤靶向特异性的Fe3O4生物探针，可以实现不同亚型乳腺癌肿瘤细胞的体外SERS信号/成像区分鉴定。同时，Fe3O4的生物探针也展现出对荷瘤小鼠体内肿瘤的主动靶向MRI造影特性，实现了磁性变价金属氧化物生物探针的SERS-MRI双模态成像分别用于体外和体内肿瘤成像，Fe3O4生物探针不仅在肿瘤早期诊断中具有优势，而且在分子影像引导肿瘤治疗方面具有巨大潜力。
主要作者简介
吴爱国 中国科学院宁波材料所，研究员/博导、国家杰出青年科学基金获得者、国际生物材料科学与工程学会联合会会士(FBSE)，英国皇家生物学会会士(FRSB)，英国皇家化学会会士(FRSC)。现任中科院宁波材料所学术委员会副主任、中国生物材料学会理事、中国生物物理学会材料生物学与智能诊疗技术分会、中国抗癌协会纳米肿瘤学专业委员会、中国超声医学工程学会超声分子影像专业委员会及中国生物医学工程学会纳米生物医学工程学分会等4个副主任委员及中国化学会分析化学学科委员会委员等。专注于分子影像探针生物材料及其相关仪器设备研究，先后在Sci. Adv.、Adv. Mater.、Biomaterials及Chem. Soc. Rev.等发表通讯（含共同）文章300余篇，被引用超2万次，获Nano Research杂志首届全球Nanobiotech青年创新奖(2018)等、中国分析测试学会科学技术奖励特等奖及宁波市科学技术一等奖（2次）等，出版专著4部（Wiley和中国科学出版社等）。获得中欧美专利122件（含美欧4件），牵头制定国家和团体标准各1项。
林杰 中国科学院宁波材料所，研究员/博导、先后入选中国科学院青促会会员，宁波市青年科技创新领军人才等。长期从事微纳米材料表面增强拉曼光谱（SERS）纳米生物传感器的基础和应用研究。发展了一系列新型的高性能 SERS 纳米生物传感器应用于肿瘤细胞检测/分型鉴定。近年来以第一/通讯作者(含共同)于Adv. Mater., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed.等期刊发表论文40余篇，共发表SCI收录论文60余篇，SCI引用2100余次，申请发明专利27项（PCT 3 项），获授权8项。作为项目负责人主持国家自然科学基金面上/青年项目、宁波市2025重大专项、中国博士后特别资助、企业/三甲医院横向技术服务等项目14项，任中国科学院青年促进创新会化学与材料分会委员、中国抗癌协会诊疗一体化专委会委员、中国复合材料学会生物复合材料分会委员、中国抗癌协会纳米肿瘤学专委会青年委员等，并担任SmartMat、VIEW等7个期刊青年编委。
引用本文
Jie Lin, Xuehua Ma, Anran Li et al., Multiple valence states of Fe boosting SERS activity of Fe3O4 nanoparticles and enabling effective SERS-MRI bimodal cancer imaging, Fundamental Research, 4(4) (2024) 858–867.
原文链接（复制到浏览器中查看）：
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2667325822002035
关于Fundamental Research
Fundamental Research是由国家自然科学基金委员会主管、主办的综合性英文学术期刊。创刊于2021年，期刊立足反映国家自然科学基金资助的优秀成果，全方位报道世界基础研究前沿重要进展和重大创新性成果，提升中国基础研究和中国科学家在国际科学界的显示度和影响力，为中外科学家打造一个高端的国际学术交流平台。内容涵盖数学物理、化学化工、生命科学、地球科学、工程与材料科学、信息科学、管理科学、健康医学、交叉科学等领域，设置Article、Review、Highlight、Perspective、Commentary等栏目。期刊已被ESCI、Scopus、DOAJ、PubMed、CAS（美国化学文摘社）、CSCD（中国科学引文数据库）、CSTPCD（中国科技论文与引文数据库）等国内外知名数据库收录。2023年影响因子5.7，位于综合性期刊Q1区。欢迎广大科研工作者关注、投稿、引用！
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