课题组在GSE发表原创论文利用CFD方法揭示孔隙尺度下水合物沉积物粒径分布非均质性对渗透率的影响

近日，清华大学深圳国际研究生院天然气水合物与储碳课题组在学术期刊Gas Science and Engineering 上发表了题为“Effect of particle size distribution variability on the permeability of hydrate-bearing sediments: A CFD study”的论文。这项研究旨在阐明孔隙尺度下水合物沉积物（HBS）的非均质粒径分布（PSD）对渗流特性的影响。基于日本南海海槽水合物富集区域（D₅₀ = 122 μm）提取的含水合物岩心粒径分布范围，开发了一套生成水合物沉积物颗粒模型的算法。基于开源CFD模拟平台OpenFOAM在不同水合物饱和度（S_H）下进行了单相渗流模拟，并分析了粒径分布非均质性（C_u）对渗流特性的影响。采用流域分割算法对孔隙结构进行识别，并分析了不同S_H及非均质性下的孔隙半径及吼道宽度分布特性。水合物沉积物的非均质性越强，初始渗透率越低（分别为 8.45 D、5.06 D 和 2.76 D，与实际储层贴近），且有效渗透率随水合物饱和度增加的下降率越小。此外，孔隙半径和孔喉宽度的分布范围更窄。基于以上研究结果，提出基于经典Kozeny-Carman模型的改进渗透率模型（KCpro），与实验测试数据具有良好的一致性。本研究为深入探究开采过程中的多场耦合渗流特性提供了孔隙尺度的模拟方法，为明晰我国南海泥质粉砂型水合物开发中的渗流特性提供了模拟方法和理论基础。

现阶段实现水合物商业化开采仍然存在重大挑战。这其中的核心科学问题是对开采过程中水合物沉积物复杂孔隙结构内的多相多组分多场耦合渗流特征的认识尚未明晰。探究天然气水合物沉积层中的单相及多相渗流行为，及其对储层孔隙特征变化和渗流特性的影响，构成了天然气水合物开采过程中的核心控制机制。水合物沉积物的非均质粒径分布对渗透率有显著影响，这在多项对水合物沉积物天然样品的实验研究中均有报道^{[1, 2]}。而当前的部分研究集中于水合物沉积物整体平均粒径或中值粒径对渗透率的影响，鲜有关于粒径分布非均质性的研究。因此明晰水合物沉积物不同真实粒径分布下的渗流特性与孔隙结构演化特征，是水合物开采过程中渗流特性研究的关键部分。

     为了生成设定的颗粒粒径分布，本文基于真实粒径分布应用MATLAB开发的颗粒随机生成算法^[3]进行几何模型构建。由图1所示，该算法包括将圆形颗粒随机投放到矩形域（在本研究中为1.0 mm×0.5 mm），并且颗粒半径在给定的中位数和标准偏差下遵循正态分布。首先在D₅₀ 值到最大粒径的范围（a1%）生成颗粒。本文控制模型D₅₀ 在122 μm左右，接着根据砂（D > 63 μm）和细砂（4 μm < D < 63 μm）的颗粒大小范围进行顺序生成，最后填充0-50%梯度的水合物颗粒。

    基于日本南海海槽水合物富集区域沉积物粒径分布范围，应用随机颗粒生成算法构建指定粒径分布的水合物沉积物模型（S1, S2, S3）。图2展示了本研究重建的3组二维几何模型及其粒径分布曲线，其具有相同的中值粒径（D₅₀= 122.0 μm）和孔隙率（ϕ = 42.0%），不同的均质系数（C_u = 2.1、4.5和7.8，该系数表征了粒径分布的非均质性，C_u越大，粒径分布非均质性越强）。模型中包含砂、细砂和水合物颗粒，水合物饱和度在0%到50%之间梯度变化。

图3a为以案例S1为代表的沉积物模型，即单相渗流的模拟区域—长为1.0 mm，宽为0.5 mm的矩形区域。模型的顶部和底部边界以及模型内部颗粒表面都设置no-slip边界条件。模型的左侧和右侧边界分别设置为压力入口（P_in）和压力出口（P_out）。几何模型以STL格式导入OpenFOAM，应用snappyHexMesh算法生成了孔隙空间的计算网格，如图3b所示。

图4a展示了在相同孔隙度ϕ = 42%和D₅₀ = 122 μm条件下，完全均质模型（案例S0）和三个非均质模型（案例S1-S3）的有效渗透率随水合物饱和度增加的变化，案例S1-S3的初始有效渗透率分别为8.45 D、5.06 D和2.76 D，而均质模型的初始渗透率为22.75 D。在案例S1-S3中，有效渗透率在水合物饱和度低于10%时迅速降低，之后下降趋缓。在水合物饱和度小于10%时，案例S1-S3之间的有效渗透率差异明显，随着饱和度升高，该差异逐渐缩小。当水合物饱和度达20%时，均质模型（案例S0）的有效渗透率由初始22.75 D降至8.16 D，而非均质模型（案例S1-S3）则分别由初始8.45 D、5.06 D和2.76 D降至0.91 D、0.79 D和0.85 D。在50%水合物饱和度下，均质模型渗透率降至1.37 D，非均质模型则分别降至0.04、0.05和0.06 D，说明不同粒径分布非均质性对储层渗透率的影响有很大差异。此外，与日本南海海槽天然气水合物储层渗透率数据相比，非均质模型结果更为接近真实储层情况，验证了该模型在模拟实际水合物储层系统时的准确度。所有案例均显示有效渗透率随水合物饱和度升高而降低的趋势，然而，颗粒粒径分布范围较窄、非均质性较小的沉积物（案例S1，C_u = 2.1）的有效渗透率降低幅度最为显著。图4b展示了归一化渗透率随水合物饱和度增加的变化过程：当水合物饱和度从0增加到30%时，案例 S1-S3的归一化渗透率下降速率快，分别达到0.11、0.16和0.31。当水合物饱和度从30%降至50%时，归一化渗透率下降变缓，最终降至0.01。

       图5显示了案例S1-S3的孔隙半径及吼道宽度随水合物饱和度变化的分布图。当水合物饱和度为0%时，在所有水合物沉积物模型中，孔半径在0-40 μm范围内呈不均匀的分布，近10 µm和27 µm孔半径处略高；而喉宽在0-30 μm范围内呈偏斜分布，在10 µm喉宽处呈较高的频率。随着非均质系数（C_u = 2.1、4.5和7.8）的增加，系统变得更加不均匀，粒径分布范围变得更大，孔半径和喉宽的分布变得更加集中。在案例 S1中，10-30 µm尺寸范围内的孔占总数的79.9%，其中10-20 µm类别的最高占比为50.9%。案例 S2表现出更高比例的10-30 µm中孔，占总数的90.9%，其中71.6%在10-20 µm范围内。与案例 S1相比，案例 S2具有更多较小孔的占比。在案例 S3中，10-30 µm孔占总数的79.9%，其中68.4%在10-20 µm范围内，案例 S3在0-10 µm小孔径占比为37%。随着水合物饱和度从0增加到50%，孔径分布发生明显变化，向小孔径范围集中的趋势明显。

       在案例S1的特定情况下（如图5a所示），孔径超过20 μm的孔显著减少，从最初的46.7%（S_H = 0）降至最终的0%（在S_H = 50%）。相反，在10-20 µm范围内的孔先增加，随后再减少，当水合物饱和度达到50%时，孔径的整体分布集中在狭窄的0-10 µm范围内。这一现象可以归因于水合物饱和度逐渐增加的渐进影响：随着水合物饱和度的提高，初始时具有较大孔径的孔隙被划分为较小孔，从而导致较大孔的数量显著减少，同时快速增加较小孔的数量。然而，一旦水合物饱和度达到足够高的阈值，较小的孔就容易被水合物堵塞，其数量明显减少，案例 S2和案例 S3的变化模式与案例 S1的一致。然而，在案例 S2和S3中，大于20 µm的孔的比例从32.8%（案例 S2，S_H = 0）和17.2%（案例 S3，S_H = 0）减少到0%（案例 S2和S3，S_H = 50%）。尽管在案例 S2和S3中，较大孔的比例减少趋势与案例 S1相一致，但与案例 S1相比，减少的幅度并不如此显著或尖锐。在低水合物饱和度下，孔喉宽度分布（如图5d-f所示）在非均质系数较低的模型中更为分散，在非均质性较高的模型中更为集中。然而，随着水合物饱和度的增加，由非均质性反映的差异逐渐消失。

通过引入粒径分布的表征参数，当改进KC模型应用于不同粒径非均质分布案例的渗透率预测时（图7a-b），其平均相对误差分别为5.49%（案例 S1）、6.70%（S2）和2.02%（S3），证明了改进KC模型在描述非均质粒径分布的水合物沉积物方面的适用性。图6c-d显示了改进的有效渗透率模型（KCpro）与Tokyo模型和Dai和Seol模型的比较。在较低的水合物饱和度下，模型和模拟结果之间的差异并不显著。当水合物饱和度较高（S_H > 20%）时，KCpro模型比经典模型更贴近模拟结果。其中KCpro模型的相对误差分别为13.89%（案例 S1）、9.23%（案例 S2）和5.79%（案例 S3），低于Tokyo模型和Dai和Seol模型。

参考资料：

[1]Konno Y, Yoneda J, Egawa K, et al. Permeability of sediment cores from methane hydrate deposit in the Eastern Nankai Trough [J]. Marine and Petroleum Geology, 2015, 66: 487-95.

[2]Yoneda J, Masui A, Konno Y, et al. Mechanical properties of hydrate-bearing turbidite reservoir in the first gas production test site of the Eastern Nankai Trough [J]. Marine and Petroleum Geology, 2015, 66: 471-86.

[3]Zhang J, Liu X, Chen D, et al. An investigation on the permeability of hydrate-bearing sediments based on pore-scale CFD simulation [J]. International Journal of Heat and Mass Transfer, 2022, 192: 122901.

本文首先基于日本南海海槽水合物富集区域水合物储层粒径分布范围，开发了一套沉积物颗粒随机生成算法，用于构建三组不同粒径分布的非均质水合物沉积物模型，并应用分水岭算法进行孔隙结构提取和孔径喉宽等关键参数的定量化分析。基于OpenFOAM开展单相渗流模拟，研究了沉积物粒径分布对渗透率及孔隙结构演化的影响，最后通过颗粒比表面积，耦合粒径分布表征参数与Kozeny-Carman方程，推导出考虑粒径分布的改进渗透率预测模型。本文提出的改进渗透率模型引入了粒径分布表征参数，该模型考虑了水合物沉积物粒径分布的非均质性，提高了非均质水合物沉积物有效渗透率预测的准确度与适用性。

通讯作者简介

殷振元：清华大学深圳国际研究生院副教授、特别研究员、博士生导师，THU天然气水合物与储碳实验室PI，科技部XX青年专家、广东省“珠江计划”青年拔尖人才、I&EC Research 2023年最具影响力研究者、深圳市海外高层次人才。博士毕业于新加坡国立大学化学与分子生物工程系，长期从事气体水合物基础热动力学与多场耦合基础研究，应用于天然气水合物开采及水合物法应用技术（二氧化碳封存、LNG冷能输运与固化储氢等）。在能源领域权威期刊发表学术论文70余篇，论文被引用2700次，H指数25，包括6篇ESI高被引论文与4篇期刊封面论文，2021-2022年连续两年入选斯坦福大学和Elsevier颁布的全球前2%顶尖科学家（年度影响力榜单），担任Gas Science and Engineering、Advances in Applied Energy、天然气工业等期刊和水合物专刊编委及青年编委。课题组主持国家自然科学基金、广东省科技厅风电重点专项基金、广东省科技厅面上项目、广东省海洋六大产业专项、深圳科创委面上项目、国际合作项目等20余项纵向项目。课题组常年招收科研助理与博士后，欢迎有志者联系。

第一作者简介

刘晓惠：清华大学深圳国际研究生院21级硕士生，土木水利专业，研究方向为天然气水合物开发过程中的多相渗流数值模拟。

感谢本文合作者海洋天然气水合物全国重点实验室李清平博士、焦红梅工程师为本研究提供的支持和咨询帮助。本文研究获得了天然气水合物国家重点实验室开放基金项目（2022-KFJJ-SHW）、国家自然科学基金（52306254）、广东省基础与应用基础研究基金（2024A1515012333）等基金支持。感谢匿名审稿人的建设性意见。