东北师大陶鑫团队: 四苯乙烯基多孔芳骨架材料 (TPE-PAFs) 用于光催化合成苯并咪唑类化合物

学术   2024-10-30 10:36   英国  

研究背景

苯并咪唑类化合物是医药、化学和材料科学领域的重要杂环化合物,具有广泛的应用价值。然而,传统的苯并咪唑类化合物的合成方法存在毒性大、能耗高、成本昂贵及可回收能力差等问题,开发相对绿色的合成技术实现苯并咪唑类化合物高效合成具有较大的吸引力。近年来,利用太阳能驱动有机合成技术具有操作简便、条件温和、能耗低、环境友好等优点,被认为是十分有希望替代传统方法的绿色且可持续的合成策略。

研究内容

近日,东北师范大学陶鑫教授带领研究团队设计、合成了一类新型的基于四苯乙烯基衍生的多孔芳香骨架材料(TPE-PAFs),在光照下实现了苯并咪唑类化合物的绿色高效合成。
  • 图 1. TPE-PAFs 光催化剂的构筑及光催化合成苯并咪唑类化合物

该工作将具有聚集诱导发光(AIE)特性的四苯乙烯(TPE)单元和噻吩单元引入到多孔芳香骨架中,构建了一类具有光响应的供-受体型多孔芳香骨架光催化剂(TPE-PAFs)。通过改变 TPE 单元之间的不同给电子能力的噻吩连接单元,可以方便且精准地调节 TPE-PAFs 的带隙,能级和光电性能,包括光吸收范围,瞬态光电流响应和光催化性能。TPE-PAFs 在苯并咪唑类化合物的光催化合成反应中表现出较好的催化活性(产率高达99%),甚至高于小分子光催化剂。同时,该类光催化剂还显示出广泛的底物适用性和出色的可回收性。该方法具有反应条件温和的特点,同时该催化体系避免了使用过渡金属或者氧化剂,符合绿色化学的理念。该工作凸显了精确设计催化剂带隙的重要性及其显著影响,为设计和开发高效多孔芳香骨架光催化剂系统和材料合成化学的发展提供了新思路。

该成果以“Enhanced photocatalytic performance of tetraphenylethylene-based porous aromatic frameworks by bandgap adjustment for the synthesis of benzimidazoles”(《四苯乙烯基多孔芳骨架材料(TPE-PAFs)用于光催化合成苯并咪唑类化合物》)为题,发表在英国皇家化学会期刊 EES Catalysis 上。

论文信息

  • Enhanced photocatalytic performance of tetraphenylethylene-based porous aromatic frameworks by bandgap adjustment for the synthesis of benzimidazoles

    He Wang, Xinmeng Xu, Linzhu Cao, Zhenwei Zhang, Jiali Li, Xiaoming Liu, Xin Tao*陶鑫,东北师范大学) and Guangshan Zhu

    EES. Catal., 2024, 2, 1100-1110
    https://doi.org/10.1039/D4EY00071D

作者简介

王贺 博士研究生
东北师范大学

本文第一作者,2021 年 09 月进入东北师范大学化学学院攻读博士学位,导师陶鑫教授,主要研究方向为多孔芳香骨架光催化剂的设计与合成及其在能源与环境催化中的应用。







陶鑫 教授
东北师范大学
本文通讯作者,东北师范大学教授,博士生导师,2009 年于华中师范大学取得学士学位,2014 年于吉林大学化学学院取得博士学位;2015-2019 期间在德国明斯特大学从事博士后研究(合作导师:Prof. Gerhard Erker);2020 年初加入东北师范大学。课题组目前主要从事碳基多孔材料的设计与合成及其在能源与环境催化中的应用。主要包括:通过结构调控得到在光催化、热催化等技术领域性能优异的碳基多孔催化材料,实现高性能化学品合成、污染物降解、生物质转化等。开展独立研究以来,陶鑫博士以通讯作者在《Angew. Chem. Int. Ed.》(VIP),《CCS Chem.》,《Appl. Catal. B: Environ.》,《Adv. Funct. Mater.》等国际顶级化学期刊上发表研究性学术论文 10 余篇;主持国家自然科学基金面上项目 1 项,吉林省科技厅项目 1 项,横向项目 1 项;获得 2021 年度“Thieme Chemistry Journals Award”学术奖;担任中国化学会化学实验室安全工作委员会委员;担任 Chinese Chemical Letters (CCL) 和 Chemical Synthesis (CS)杂志的青年编委。

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Exceptional research on energy and environmental catalysis

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EES Catalysis 以聚集催化领域的关键性成果为目标,发表能源与环境催化领域的高质量研究工作,以期能为全世界的相关领域研究人员带来有益的启发。这本新刊属于 Energy & Environmental Science 的子刊,发文范围涵盖化学、材料科学与工程学领域的各类催化研究。作为一本金色开放获取的期刊,读者可免费获取论文的全文,同时从该刊发布起到 2025 年年中免收论文发表费用。

Editor-in-Chief
  • Shizhang Qiao (乔世璋)
    🇦🇺 阿德莱德大学

Associate editors
  • Honggang Fu (付宏刚)
    🇨🇳 黑龙江大学

  • Susan Habas
    🇺🇸 国家可再生能源实验室

  • Rebecca Melen
    🇬🇧 卡迪夫大学

  • Zhichuan J. Xu (徐梽川)
    🇸🇬 南洋理工大学

* 2023 Journal Citation Reports (Clarivate, 2024)

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