在分子的电子结构中，动态重排可因不同现象驱动，包括核运动、电子相干或电子关联。这种电子动力学记录，并确定在水溶液中的归趋，仍然是主要挑战。
今日，瑞士 日内瓦大学（Université de Genève）Yi-Ping Chang，Tadas Balciunas, 苏黎世 联邦理工学院（ETH Zürich）Zhong Yin等欧洲多家单位合作，在Nature Physics上发文，利用X射线光谱技术，在孤立的和溶剂化的吡嗪分子中，报道了基于锥形交叉的电子弛豫诱导电子动力学。研究表明，随后产生的动力学，对应于围绕芳环电子结构的循环重排。还发现当吡嗪溶于水时，这种电子动力学得以完全抑制。实验证实，锥形交叉可产生不被泵浦脉冲直接激发的电子动力学，并且水溶剂化可在不到40fs的时间内，可以退相干dephase。这些结果表明，在光诱导分子动力学过程中，产生电子动力学的研究，并说明了对水溶剂化的敏感性。![]()
第一作者：Yi-Ping Chang, Tadas Balciunas, Zhong Yin, Marin Sapunar, Bruno N. C. Tenorio, Alexander C. Paul.通讯作者：Yi-Ping Chang，Zhong Yin，Henrik Koch, Jean-Pierre Wolf, Sonia Coriani & Hans Jakob Wörner
通讯单位：Université de Genève，ETH Zürich，Ruđer Bošković Institute，Technical University of Denmark，Norwegian University of Science and Technology
Electronic dynamics created at conical intersections and its dephasing in aqueous solution.
在圆锥交叉处产生的电子动力学及其在水溶液中的退相。
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图1: 实验方法和结果概述。
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图2:在气相和水溶液相中，吡嗪的时间分辨差分吸收光谱。
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图3:在气相吡嗪中，电子和振动动力学及其在水溶液中的退相。
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图4: 在分离和溶剂化的吡嗪分子中的波包动力学。
Chang, YP., Balciunas, T., Yin, Z. et al. Electronic dynamics created at conical intersections and its dephasing in aqueous solution. Nat. Phys. (2024). https://doi.org/10.1038/s41567-024-02703-whttps://www.nature.com/articles/s41567-024-02703-w声明：仅代表译者观点，如有不科学之处，请在下方留言指正！
