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Nanometer lanthanum hydroxide modified anionic polymer for deep fluoride removal: Adsorption properties and mechanism study
纳米氢氧化镧改性阴离子聚合物深度除氟:吸附性能及机理研究
研究背景
氟化物是一种必需的微量元素，摄入低于0.5mg/L的氟化物会导致龋齿，而氟化物浓度高于1.5mg/L则容易对人体神经和骨骼造成损伤。全球有50多个国家涉及氟引起的人体毒性，据报道，全球有2.6亿多人受到氟中毒的影响。因此，当务之急是将氟化物降至标准限值以下。目前，沉淀法仍然是去除氟化物最常用的方法。然而，通过添加氯化钙和石灰形成氟化钙，只能将氟化物降低到10-20mg/L，无法达到世界卫生组织规定的饮用水中1.5 mg/L的氟化物排放限值。另一方面，混凝、电化学和生物除氟方法存在成本高和二次污染的问题。相比之下，吸附是去除氟最合适和最广泛使用的方法。目前，许多吸附剂，包括活性氧化铝、羟基磷灰石、纳米金属氧化物、金属有机框架、离子交换树脂等，已经被研究用于去除氟化物。
研究方法
这项研究中，通过将水合氧化镧嵌入D201树脂的孔中，获得了HLO-D201杂化阴离子珠。对pH值、剂量、其他阴离子的竞争、吸附时间和初始浓度对氟化物吸附的影响进行了评估。此外，还研究了吸附剂的再生性能和稳定性。通过X射线光电子能谱（XPS）和傅里叶变换红外光谱（FT-IR）检测了HLO D201在氟化物上的吸附机理，为废水深度脱氟和工业应用提供了理论价值和技术指导。
结果解析
图1. （a） HLO-D201表观图；（b） HLO-D201和D201的XRD图谱；（c） HLO-D201内表面的SEM图像；（d） HLO D201 EDS含量图；（e） HLO-D201和D201的傅里叶红外光谱；（f，g）D201和HLO-D201的N2吸收和解吸等温线。
图2.（a） F-存在于不同的pH值；（b） （c）溶液pH值对D201和HLO-D201吸收氟化物的影响（初始F:10mg/L，吸附剂量：0.5g/L，温度：298.15K，吸附时间：12h）；（d） 不同pH下La3+的溶解量
图4. （a） 磷酸盐去除时（a） 吸附时间与除氟率的关系；（b） HLO-D201的伪一级和伪二级动力学曲线（初始F:10 mg/L，pH:3，温度298.15K，吸附剂量0.6 g/L）；（c） HLO-D201颗粒内扩散模型。间的影响；分子动力学模型：（b）伪一阶模型；（c） 伪二阶模型；（d） 粒子内扩散模型。
结论与展望
本研究成功制备了HLO-D201吸附剂，结果表明HLO-D202对F-的吸附符合拟二级动力学反应模型和Langmuir吸附等温模型。当初始浓度为10mg/L，pH值为1883，吸附剂用量为0.6g/L，温度为318.15K（95.73mg/g）时，复合吸附剂的理论吸附容量达到最大值。在不同温度下，ΔGθ小于0，ΔSθ和ΔHθ大于0，表明吸附反应是一个自发吸热熵增过程。XPS和FTIR测试表明，HLO D201去除氟化物主要是通过树脂上带正电荷的三元胺盐的吸引、HLO中氟化物与-OH之间的配体交换以及La-F配位键的形成等实现的。此外，柱实验表明，即使在含有高浓度硫酸盐和氯离子的实际废水中，HLO-D201也能有效吸附氟化物。综上所述，HLO-D201作为一种稳定且高吸附容量的吸附剂，在去除废水中的氟化物方面具有很高的实际应用潜力。
原文链接
https://doi.org/10.1016/j.pnsc.2023.12.016
期刊简介
Progress in Natural Science: Materials International(PNSMI)由中国材料研究学会主办，是一本综合类英文SCI学术期刊，刊登材料科学领域的基础研究和应用基础研究方面的高水平、有创造性和重要意义的最新研究成果。
2022年最新影响因子4.8，分区为中科院材料科学二区。入选2019年中国科技期刊卓越行动计划，2022、2023连续两年获评中国最具国际影响力学术期刊。
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