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学术   2024-10-10 08:30   广东  
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研究概述
了解酸性析氧反应(OER)动力学中催化剂-电解液界面处的界面水分子的结构和动态过程,对于质子交换膜水电解槽的开发非常必要。

基于此,2024年10月8日,武汉大学罗威教授在国际期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Unveiling the Structure and Dissociation of Interfacial Water on RuO2 for Efficient Acidic Oxygen Evolution Reaction》的研究论文。

在此,作者构建了一系列具有可控电子结构和Ru-O共价键的p-区金属元素(Ga、In、Sn)掺杂的RuO2催化剂,以研究电化学界面工程对提高酸性OER活性的影响。

结合operando衰减全反射表面增强红外吸收光谱测量和理论计算分析,作者揭示了自由H2O富集的局部环境以及从4配位氢键水和2配位氢键水到自由H2O的动态演化。其中,Ga-RuO2的表面通过促进溶剂重组来优化双电层中氢键网络的连接性。

此外,结构有序的界面水分子有利于跨界面的高效质子耦合电子转移,从而降低后续解离过程的能垒并增强酸性OER性能。

本工作强调了界面水的结构和动态过程对于酸性OER的关键作用,并证明电化学界面工程是设计高性能电催化剂的有效策略。
图文解读
图1:Ga-RuO2的HADDF-STEM图像、XANES和EXAFS光谱
图2:Ga-RuO2与其他催化剂相比在酸性OER中的优异性能
图3:Ru 4d和O 2p轨道的PDOS分析
文献信息
Unveiling the Structure and Dissociation of Interfacial Water on RuO2 for Efficient Acidic Oxygen Evolution Reaction, Angewandte Chemie International Edition, 2024. https://doi.org/10.1002/anie.202413334.
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