​吉林大学邹晓新/梁宵,Angew!

学术   2024-10-19 18:38   广东  

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质子交换膜(PEM)水电解近年来引起人们广泛的关注,因为它能够将间歇性可再生电能转化为高纯度的绿色氢。PEM水电解槽(PEMWE)的膜电极组件(MEA),是其具有能量转换效率高、电流密度大和设计紧凑等特点的关键。催化剂涂层膜(CCM)是最常见的MEA类型,由夹在阳极和阴极催化剂层之间的PEM组成。通常,阴极和阳极分别利用Pt基和Ir基电催化剂进行析氢反应(HER)和析氧反应(OER)。
由于商业MEAs中Ir的使用量很高,预期PEMWE的大规模部署将显著增加对Ir的需求。但是Ir的年产量(<每年10吨)和高价格引发了人们对其稀缺供应和日益增长的需求之间矛盾的担忧。因此,在MEAs中减少Ir负载,同时保持高催化性能,是推进PEM广泛应用的关键。
近日,吉林大学邹晓新梁宵等提出了氧化铱泡沫板作为新型OER电催化剂,有效地推进了PEMWE中阳极催化剂层的多级结构优化。通过将边共享的IrO6八面体蜂窝框架与泡沫状结构集成(H-IrOx FPs),有助于高活性和稳定的Ir位点的暴露,这对提高OER动力学至关重要。此外,泡沫结构和血小板形貌的结构协同作用有利于制造薄而连续的催化层,可以减少质量传输损失和电子电阻。
密度泛函理论(DFT)计算表明,在H-IrOx FPs中存在有两种类型的Ir位点:平面内Ir和边缘Ir位点。H-IrOx FPs的泡沫结构导致暴露更活跃的边缘Ir位点,边缘Ir位点和Oads之间良好的电子转移和相互作用导致了最佳的吸附强度,从而提高了催化剂的固有活性。
因此,基于H-IrOx FPs的电解槽在相对较低的电压下实现了安培级电流密度(1.8 V下2.1 A cm−2和2.0 V下3.4 A cm−2)。此外,该电解槽在梯度增加电流密度下(即1、2和3 A cm−2)连续电解2000小时过程中表现出较低的活性降解,优于文献报道的大多数Ir基催化剂,这表明了其对可变电流密度的强大适应性,揭示了H-IrOx FPs基电解槽的实际应用潜力。
总的来说,该项工作突出了电催化剂中多层结构优化的关键作用,进一步指导了未来针对目标应用定制的功能化材料的设计和开发。
Honeycomb-structured IrOx foam platelets as the building block of anode catalyst layer in PEM water electrolyzer. Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202415032
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