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​云大/浙海大/安理大AFM: FeSA-FeAC位点中引入NiSA，强化双功能氧电催化

学术   2024-10-23 08:30   广东  
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锌-空气电池(ZAB)以其显著的储能能力、可靠性和成本效益而闻名。然而，可充电ZAB的实际应用受到ORR和OER迟缓的动力学和高过电位的限制。虽然贵金属催化剂显示出特殊的电催化活性，但是它们的广泛应用受到高成本，稳定性和稀缺性的阻碍。由Fe金属团簇(AC)和单原子(SA)形成的不对称偶联催化剂有希望控制中间体的吸附、键切割和吸附/解吸过程，从而改善双功能催化性能。然而，在FeSA-FeAC活性位点和中间体之间实现有效的界面电荷转移仍存在困难。
先前的研究表明，引入NiSA可以增强金属中心和中间体之间的电子调制，促进非均相组分中更有效的电子转移。然而，不对称耦合的FeAC-FeSA-NiSA三位点的复杂组成和原子配置，使得三个组分之间的电子相互作用和协同催化机制仍不清楚，这限制了FeAC-FeSA-NiSA催化剂的设计和合成。
近日，云南大学胡广志、浙江海洋大学周英棠和安徽理工大学张雷等通过热处理PBA修饰的ZIF-A纳米复合材料合成FeAC-SA-NiSA@NC，结合密度泛函理论(DFT)计算和实验，研究了FeSA、FeAC和NiSA位点在改善ORR-OER性能方面的协同关系。
实验结果表明，这种FeAC-SA-NiSA@NC具有优异的双功能催化活性，在10 mA cm-2下的ORR半波电位为0.931 V，OER电位为1.592 V，两者之间的电位差为0.661 V。采用该材料制备的ZAB的峰值功率密度为293 mW cm-2，比容量为748 mAh gZn-1，并且显示出优异的稳定性。
一系列系统的表征和理论计算表明，FeAC-SA-NiSA@NC的电化学性能的提高可以归因于几个关键因素：1.NiSA组分对FeAC-SA的局域电子结构起着关键的调制作用，这种调节显著增加了对氧分子的催化亲和力，减少了在ORR-OER过程中氧中间体吸附和解吸的能垒。
此外，ORR活性FeSA和OER活性FeAC的化学偶联赋予了三中心双功能良好的催化活性。2.FeAC-SA-NiSA@NC复合材料的强润湿性加速了传质，这对于维持水相中的电化学反应至关重要。3.该纳米复合材料的手风琴状多层结构提供了相当大的比表面积并增加了电化学活性表面，最大限度地暴露了活性位点。4.氮掺杂的碳载体不仅增强了电导率，而且作为一种有效的物理屏障，保护活性中心免受电解质的腐蚀或毒性影响。因此，FeAC-SA-NiSA@NC的优异双功能催化活性来自于多种活性组分的协同效应。
Harnessing multi-asymmetric engineering: a new horizon in bifunctional oxygen electrocatalysis with iron-group atom-cluster nanohybrid. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202414379
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