清华大学李亚栋院士，Nano Lett.！

学术 2024-10-19 19:34 广东

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1,2,3,4-四氢喹啉(py-THQ)是一种用于合成生物碱、药物、农用化学品、染料和许多其他生物活性分子的通用中间体。喹啉及其衍生物的选择性加氢反应是合成增值py-THQ的一个有前景的转化过程。贵金属基纳米催化剂(Pd、Pt、Rh和Au等)的N-杂芳烃加氢反应研究取得了突出的成果，但迄今为止，只有少数非均相催化剂可用于喹啉的加氢反应。这些催化剂往往所需贵金属载量大、原子利用率低，以及在恶劣的操作环境中活性和选择性不足。

此外，启动这种催化加氢步骤是一个挑战，因为需要解决H₂的解离、弱H解吸和对加氢底物的强吸附等难题，这限制了它们的实际应用。因此，目前迫切需要开发具有优良活性和选择性的新型高效催化剂。

近日，清华大学李亚栋课题组通过浸渍法和退火策略成功制备出Pd_SA+NC/TiC催化剂，其中Pt单原子和Pt团簇均匀分布在TiC表面。实验结果表明，在100 ℃条件下，2小时后喹啉的转化率为96.5%，Pd_SA+NC/TiC催化剂的py-THQ选择性达到99.3%；2.5小时后喹啉完全转化，py-THQ选择性达到99.1%。

此外，Pd_SA+NC/TiC催化剂的活性和选择性在六次循环后没有明显降低，表明在喹啉加氢制取py-THQ过程中Pd_SA+NC/TiC表现出较高的稳定性。经过六次循环试验后，反应混合物中未检测到Pd；TEM、AC-HAADF-STEM和STEM-EDS显示没有明显的聚集；在XPS测量中，Pd⁰的比率在六次循环运行后显著增加，这是反应过程中TiC和Pd之间的电子转移导致Pd²⁺还原为Pd⁰。然而，这对加氢反应的活性没有明显的影响。

一系列光谱表征和理论计算表明，原子分散的Pd原子和原子团簇在反应过程中表现出很强的协同效应。Pd团簇的引入导致TiC和Pd团簇之间产生了更多的电子转移，这降低了Pd是d带中兴，促进了H₂的活化和解离，从而促进了py-THQ合成的加氢步骤；而py-THQ在Pd单原子上的弱结合导致了反应的高选择性。此外，Pd_SA+NC/TiC还具有普适性，其能催化一系列喹啉衍生物转化为具有吸电子基或供电子基取代的py-THQ。

综上，该项研究揭示了在喹啉加氢反应中，TiC上Pd单原子与Pd团簇之间存在独特的协同作用，这有助于从分子水平上了解了催化剂的结构和催化反应机制，为开发高效的加氢反应催化剂提供了参考范例。

Atomically dispersed palladium catalyst for chemoselective hydrogenation of quinolines. Nano Letters, 2024. DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c02796

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