贵金属(如Pd和Au等)在催化O2合成H2O2过程中表现出良好的催化性能，但是它们的储量不足和价格昂贵阻碍了这类催化剂的实际应用。因此，非贵金属基材料近年来受到了广泛的关注。研究表明，有许多碳负载过渡金属基材料在H2O2电合成方面表现出良好的性能，但它们通常也能催化H2O2分解并产生活性氧物种(ROS)，导致载体的氧化/腐蚀和脱金属。
实际上，将B、N、O、S、P等不同类型的杂原子掺杂到碳材料中，可以大大提高催化剂的2e−ORR性能。特别是，N掺杂碳提供了一个更加灵活的平台，因为N掺杂剂的类型和浓度可以通过合成条件和前体来调节。此外，N-C/N-O物种的表面含量对2e−ORR的选择性也有很大影响。但是，目前N掺杂剂的调控机理尚未得到确切的理解，与金属基催化剂相比，这些杂原子掺杂催化剂的性能仍然不足。
近日，广西大学田植群课题组以鸟嘌呤为碳源和氮源直接热解制备了富氮掺杂碳(NC)作为双活性中心，用于在NaCl电解质中高效电合成H2O2。具体而言，鸟嘌呤作为前体具有由具有共轭双键的嘧啶-咪唑环状体系组成的不饱和结构排列，促进在适当的热解温度下形成富含氢化N的掺杂碳。
原位光谱和理论计算表明，与非氢化的N掺杂剂相比，氢化的吡啶和吡咯N可以调节其邻近碳原子的2pz轨道接近费米能级，通过2e−ORR途径将*OOH选择性转化为H2O2而不是遵循4e−ORR途径生产H2O。
性能测试结果显示，最优的NC@700催化剂在0.5 M NaCl溶液中具有3.85 mA cm-2RDE的动力学电流密度(0.4 VRHE)和545.5 A g-1的质量活性(0.2 VRHE)，这优于在不同热解温度下获得的其他NC。同时，NC@700在0.4 VRHE时的H2O2选择性最高达到96%，在0.2 VRHE下的H2O2生产速率为1.68 mol gcat.-1 h-1。此外，NC@700还具有优异的反应稳定性，其能够在71 mA cm-2的高电流密度下连续电解72小时而没有发生明显的活性下降。
总的来说，该项工作不仅可以指导2e−ORR催化剂与其他含氮杂环化合物的设计，而且为利用丰富的海水电解质大规模稳定合成H2O2提供了一条有前景的途径。
Hydrogenated pyridine-pyrrole nitrogen-doped carbon for high-efficiency electrosynthesis of hydrogen peroxide in NaCl electrolyte. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202411457
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