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南京大学丁梦宁,最新Nature子刊!
学术
2024-10-17 08:31
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研究概述
通过选择性氧化烯烃生产环氧化物,为工业制造各种化学原料和材料提供了关键中间体的基本来源。目前的氧化策略通常要在苛刻条件下工作,包括高温、高压和/或需要潜在危险的氧化剂,导致可持续性和能源效率方面面临巨大挑战。
为此,直接电催化环氧化是解决这些问题的一种有前景的解决方案,但其工业应用受到电催化剂选择性低、产率低和稳定性差的限制。
基于此,2024年10月15日,南京大学
丁梦
宁
教授在国际顶级期刊
Nature
Communications
发表题为《Universal high-efficiency electrocatalytic olefin epoxidation via a surface-confined radical promotion》的研究论文。
在这里,作者报告了一种通用的电化学环氧化方法,即通过动力学限制表面自由基路径。在温和的工作条件下,可以实现高环氧化效率(例如,环己烯转化为环己烯氧化物的选择性>99%,产率>80%,法拉第效率>80%),并且可以扩展到
广泛的烯烃底物
。
催化性能源自表面双分子(L-H)反应机制,它涉及由于动力学限制而形成和表面限制的溴自由基,这有效地激活了惰性C=C键,同时避免了均相自由基副反应。
研究人员通过使用可再生能源和水作为绿色氧源,该方法的成功实施将为更加可持续的化学品生产和制造铺平道路。
图文解读
图1:不同烯烃环氧化策略的示意图
图2:由自由基辅助的烯烃环氧化的电催化性能
图3:动力学和机理研究
文献信息
Ran, P., Qiu, A., Liu, T.
et al.
Universal high-efficiency electrocatalytic olefin epoxidation via a surface-confined radical promotion.
Nat. Commun.
15
, 8877 (
2024
).
https://doi.org/10.1038/s41467-024-53049-z.
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