南京大学丁梦宁，最新Nature子刊！

学术 2024-10-17 08:31 广东

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研究概述

通过选择性氧化烯烃生产环氧化物，为工业制造各种化学原料和材料提供了关键中间体的基本来源。目前的氧化策略通常要在苛刻条件下工作，包括高温、高压和/或需要潜在危险的氧化剂，导致可持续性和能源效率方面面临巨大挑战。

为此，直接电催化环氧化是解决这些问题的一种有前景的解决方案，但其工业应用受到电催化剂选择性低、产率低和稳定性差的限制。

基于此，2024年10月15日，南京大学丁梦宁教授在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Universal high-efficiency electrocatalytic olefin epoxidation via a surface-confined radical promotion》的研究论文。

在这里，作者报告了一种通用的电化学环氧化方法，即通过动力学限制表面自由基路径。在温和的工作条件下，可以实现高环氧化效率（例如，环己烯转化为环己烯氧化物的选择性>99％，产率>80％，法拉第效率>80％），并且可以扩展到广泛的烯烃底物。

催化性能源自表面双分子（L-H）反应机制，它涉及由于动力学限制而形成和表面限制的溴自由基，这有效地激活了惰性C=C键，同时避免了均相自由基副反应。

研究人员通过使用可再生能源和水作为绿色氧源，该方法的成功实施将为更加可持续的化学品生产和制造铺平道路。

图文解读

图1：不同烯烃环氧化策略的示意图

图2：由自由基辅助的烯烃环氧化的电催化性能

图3：动力学和机理研究

文献信息

Ran, P., Qiu, A., Liu, T. et al. Universal high-efficiency electrocatalytic olefin epoxidation via a surface-confined radical promotion. Nat. Commun. 15, 8877 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-53049-z.

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