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学术 2024-10-07 08:30 广东

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光催化CO₂还原(CO₂PR)是将可再生太阳能转化为燃料的一种有前途的方法，为解决能源危机和缓解温室效应提供了一种潜在的途径。

然而，由于CO₂中的C=O键具有极高的解离能，以及CO₂质子偶合电子转移反应相关的复杂过程，限制了CO₂的有效和选择性转化。同时，由于高动力学障碍和缓慢的C-C耦合过程，实现CO₂还原为包括乙烷在内的多碳产物的高效和选择性仍然是一个重大挑战。Au/TiO_2-x、Au-CeO₂和Au₁/红磷等贵金属基催化剂对C₂H₆具有较高的选择性。

然而，它们的实际应用受到贵金属高成本的阻碍，并且这些催化剂的收率仍然很低。鉴于成本效益优势，非贵金属基材料作为催化剂候选材料具有广泛的前景，但开发能够以令人满意的收率和选择性交付C₂H₆的非贵金属基催化剂仍然是一项艰巨的任务。

近日，北京化工大学宋宇飞、刘宾、彭慧晴和香港城市大学张文军等提出了一种多金属氧酸盐(POMs)阴离子插层策略来调节LDH中活性位点的电子状态，以实现高效C₂H₆生产。

具体而言，研究人员采用离子交换法将钼酸盐阴离子(Mo₇O₂₄⁶⁻)插入到NiAl-LDH中间层中(NiAl-Mo₇O₂₄)。没有Mo₇O₂₄⁶⁻阴离子插层的原始NiAl-LDH不能产生任何多碳产物，而NiAl-Mo₇O₂₄的C₂H₆选择性高达43.02%，生产速率为246.70 μmol g^-1 h^-1，甚至优于大多数贵金属基催化剂。

此外，NiAl-Mo₇O₂₄催化剂经过6次循环反应后仍保持较高的C₂H₆选择性和生产速率，并且稳定性测试后催化剂的形貌和结构未发生明显变化，显示出优异的反应稳定性。

一系列光谱表征和理论计算表明，羟基空位的存在和层间Mo₇O₂₄⁶⁻离子的填充共同改善了层状金属活性中心的电子结构，创造了理想的富电子环境的Ni活性中心。这些Ni中心促进了*CO及其后续加氢反应的吸附，减少了CO₂加氢生成*OCOH和*CH₃中间体偶联的能垒，这促进了CO₂在特定方向上高效快速地转化为C₂H₆。此外，改进的NiAl-Mo₇O₂₄的能带结构促进了光催化过程中光生载体的分离和转移，有助于实现高效的CO₂还原。

总的来说，该项工作证实了LDH催化剂生产C₂产品的潜力，在原子水平揭示了C₂化学品的形成机制，这些研究结果为设计和合成具有成本效益和高效率的CO₂PR催化剂提供了指导。

Synergistic engineering of electron-enriched nickel sites for highly efficient photocatalytic CO₂ reduction to C₂H₆. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202414893

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