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郑州大学曲干&张佳楠,AM:点击化学!制备低自旋态Fe SSC用于Li-S电池
学术
2024-10-11 17:30
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锂-硫(Li-S)蓄电池具有理论比容高、能量密度高、硫资源丰富、成本低、环境适应性强等优点,被认为是下一代可充电电池的最有前途的候选者。然而,锂多硫化物(LiPS)转化的缓慢动力学是实际实现Li-S电池的最具挑战性的问题之一。根据研究报道,加速LiPS的催化转化是解决这一问题的关键途径。
目前已有大量的研究致力于开发单原子催化剂(SACs),然而SAC通常是通过在载体上直接沉积金属或含金属前驱体的煅烧转化来合成的,这不可避免地导致金属中心在载体上的不同和随机分散。
因此,大多数SAC中随机分离的金属中心是不同程度可及或活跃的。选择一个简化而精确的模型来模拟实际的活性位点是困难的。因此,由于表面原子构型的不精确,它们的物理模型和电子结构不能精确关联。如今,单中心催化剂(SSC)的相同位点为锂硫电池电催化剂的机理研究提供了机会。并且,SSCs的均匀性有利于物理模型的精确构建,有利于对结构-活性关系的认识。
近日,
郑州大学曲干
和
张佳楠
等利用一种点击策略来将铁酞菁(FePc)共价链接到CuO纳米片上,以制备低自旋态Fe SSC作为Li-S电化学的模型催化剂(FePc@CuO)。实验结果表明,含FePc@CuO的Li-S电池(硫负荷为5.5 mg cm
-2
)在2 C时的容量衰减率为0.029%,而在0.2 C时的比容量为926 mA h
-1
,显示出巨大的实际应用潜力
。
此外,这种方法进一步扩展到一系列的M SSC (M=Mn,Co,Ni)上。当MPc被共价点击到CuO载体上,制备的M SSC的电子构型表现出相似的变化趋势,并且各自的催化性能都有所改善。
研究人员通过理论计算研究了Fe和LiPSs之间的催化机制。具体而言,FePc@CuO中每个Fe 3d亚轨道表现出由Fe d
xz
和S p
z
、Fe d
xz
和S p
x
、Fe d
yz
和S p
z
以及Fe d
yz
和S p
y
轨道杂交诱导的新杂交态。部分占据面内的Fe d
xy
和d
x
2
-y
2
轨道与S p轨道之间存在弱相互作用。
此外,Fe d
xz
和S p
z
之间的强杂化导致了S 3p轨道态的离散色散,表明S-S键被更好地激活。Fe和Li
2
S
4
的电荷密度差清楚地显示了Fe-S原子间区电荷密度的增加,较大的电荷密度表明FePc@CuO-Li
2
S
4
系统具有更强的电子耦合和更强的化学吸附能力。综上,该项工作为锂硫电池催化剂的精确构建和基本理解提供了参考依据。
A click chemistry strategy toward spin-polarized transition-metal single site catalysts for dynamic probing of sulfur redox electrocatalysis. Advanced Materials, 2024. DOI: 10.1002/adma.202409369
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