研究背景
文章简介
Figure 1 在硫酸铵种子气溶胶存在的条件下，产物 C10H16Ox=2-9 的组分占比随不同相对湿度的变化。
Figure 2 在硫酸铵种子气溶胶存在的条件下，（a）不同碳数 SOA 产物组成的相对占比随不同相对湿度的变化；（b）单体和二聚体随不同相对湿度的变化。
该工作研究了在硫酸铵种子气溶胶存在和不存在的情况下，α-蒎烯臭氧氧化形成的 SOA 分子组成的RH依赖性。在硫酸铵种子气溶胶存在的情况下，SOA 中单体和二聚体随 RH 增加而增加的比例基本保持不变，这是由于它们在绝对丰度上随RH增加而增加的程度相似。单体绝对丰度的增加可能归因于随着 RH 增加，其整体扩散系数增加，以及含氧量较低的半挥发性单体产物（如C10H16Ox≤6）的分配增强。二聚体随 RH 增加而增加的原因可能是酸催化反应，因为二聚体的分布随着RH的增加而显著变化。SOA 组成的 RH 依赖性导致 SOA 的总分子量随着 RH 的增加而略有降低。最丰富的产物系列 C10H16Ox 的平均 O/C 随着 RH 的增加而降低。这是由于与含氧量较高的化合物（C10H16Ox>6）相比，含氧量较低的化合物（C10H16Ox≤6）的增加更为明显。尽管最丰富的产物系列内的 O/C 发生了变化，但总 SOA 的 O/C 随 RH 增加基本保持不变，这归因于各种产物系列随 RH 增加而改变 SOA 整体 O/C 的抵消趋势。在缺乏种子气溶胶的情况下，随着相对湿度的增加，单体的绝对丰度比二聚体增加得更为明显。此外，随着相对湿度的增加，SOA 的总分子量显著降低。SOA 组分对相对湿度的依赖性归因于相对湿度增加（对于 C10H16Ox≤6）和/或蒸气壁损失（对于 C10H16Ox>6 和二聚体）导致的冷凝增强，即对于挥发性较低的化合物，有机蒸气-颗粒和有机蒸气-壁之间出现平衡偏移。这一发现是基于从反应器壁上有机蒸气到悬浮颗粒的冷凝时间尺度与从有机蒸气直接冷凝到颗粒上的冷凝时间尺度的比较。这些结果为进一步从分子层面表征 α-蒎烯臭氧氧化生成的 SOA 及其受到相对湿度的影响提供了启示。
该工作展示了 α-蒎烯臭氧氧化（一种经典的天然源 SOA 反应体系）中 SOA 的分子组成如何受到相对湿度影响。值得一提的是，这些影响并不体现在传统气溶胶质谱所测得的产物的总元素组成 (O/C, H/C) 中。这项工作强调了在分子水平上表征组成的必要性。依赖于 RH 的 SOA 组成强调了在大气数值模型中考虑 RH 影响的必要性，以改进对 SOA 浓度和组成的预测。
论文信息
Effect of relative humidity on molecular composition of secondary organic aerosol from α-pinene ozonolysis
Hao Luo, Yindong Guo, Hongru Shen, Dan Dan Huang, Yijun Zhang and Defeng Zhao*（赵德峰，复旦大学）
Environ. Sci.: Atmos., 2024, 4, 519-530
https://doi.org/10.1039/D3EA00149K
作者简介
复旦大学
本文的第一作者（共同作者，排名第一）罗灏，上海复旦大学大气与海洋科学系/大气科学研究院博士后。2020 年博士毕业于广东工业大学环境科学与工程学院。同年进入复旦大学赵德峰青年研究员课题组开展博士后工作，2021 年入选上海市科技创新行动计划“启明星项目”扬帆人才专项。主要研究方向：气粒转化过程，气溶胶化学和 SOA 老化。
复旦大学
本文通讯作者，复旦大学研究员，博士生导师。主要研究方向为大气化学，大气环境，气溶胶-云相互作用等，综合运用实验室模拟、外场观测及数值模式研究气溶胶的物理化学过程与其气候环境效应，特别是有机气溶胶的形成、转化和理化性质的变化与气溶胶气候效应的关系及其与云的相互作用。在 Nature Commun.（一作/通讯作者）, Science Adv.（通讯作者）, Nature，PNAS，ACP，GRL，EST 等发表论文 40 余篇，引用 3000 余次，目前担任 IGAC（国际全球大气化学）中国青年工作组成员、IAMAS（国际气象与大气协会）中国青年工作组成员，曾获 2018 年德国薛定谔科学奖提名，入选 2018 年度国家高层次人才引进计划。
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Neil Donahue
🇺🇸 卡内基梅隆大学
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