华北电力陈哲团队: 揭示结晶度对抗生素药物金属氧化物催化降解影响

文摘   2024-06-27 09:00   英国  

研究背景

磺胺甲恶唑 (SMX) 是一种难以生物降解的抗生素药物,采取有效的处理方法减轻磺胺嘧啶类药物对微生物的抑制作用,加快其在水中的降解速度具有重要的现实意义。
钴基催化剂常用于活化过氧单硫酸盐 (PMS)。二维 (2D) 纳米材料由于其活性边缘位点和特定暴露面而拥有显著的催化性能,然而,超薄二维金属氧化物的合成仍面临着挑战。此外,由于催化剂的结晶度对金属原子的配位环境、缺陷和反应物的吸附有很大的影响,因此结晶度控制成为调节活性的一种有效策略。

文章简介

近日,华北电力大学陈哲教授带领研究团队采用简单的结晶度工程策略,以层间距为 1.40 nm 的 RUB-15 为模板,采用无溶剂插层法制备了结晶度受煅烧气氛调节的超薄 Co3O4/SiO纳米片 (Figure 1a)。发现气体含量从氩气到空气变动时,可以观察到洁净度逐渐升高,氧空位含量逐渐下降的现象。

  • Figure 1 Hemi-Co3O4/SiO2、A-Co3O4/SiO和 C-Co3O4/SiO合成示意图。Hemi-Co3O4/SiO的(b) TEM 图像(c) AFM 图像(d)元素能量色散谱图和(e) HRTEM 图像。(f) Hemi-Co3O4/SiO2、A-Co3O4/SiO和 C-Co3O4/SiO 和体相氧化钴的 XRD 图谱。


该工作探究了不同结晶度 Co3O4/SiO纳米片活化 PMS 去除 SMX 的降解行为及机理。半结晶 Co3O4/SiO2(Hemi-Co3O4/SiO2)对SMX的去除率(速率常数为1.101 min-1)是体相氧化钴的 4.95 倍。猝灭实验和 DFT 显示 Hemi-Co3O4/SiO2/PMS 体系降解 SMX 的关键机制是非自由基途径 (1O2) 并伴随自由基(SO4− 和 •O2)的生成,而 Hemi-Co3O4/SiO的优异性能是由于其非晶区域与 Co3O晶粒之间的协同作用(Figure 2),促进了 Co2+ 和 Co3+ 之间的快速循环转换,促进了 SO5− 和 SO4− 的生成。O富集的 Hemi-Co3O表面促进快速生成 1O2,提高了反应速率。


  • Figure 2 Hemi-Co3O4/SiO上的高级氧化反应机理。


本研究揭示了结晶度调控 PMS 活化的催化原理,也为金属氧化物的其他催化应用提供了调控策略。该成果以“Crystallinity regulation induced organics degradation on Ultra-thin 2D Co3O4/SiO2 Nanosheets: the critical trigger of oxygen vacancy”(《结晶度调控诱导超薄二维 Co3O4/SiO2 纳米片上有机物的降解:氧空位的关键引发作用》)为题,发表在英国皇家化学会期刊 Environmental Science: Nano 上。

论文信息

  • Crystallinity regulation induced organics degradation on Ultra-thin 2D Co3O4/SiO2 Nanosheets: the critical trigger of oxygen vacancy
    Wenhui Bai, Hongze Lu, Yang Liu, Xue Yuan, Yuejie Ai, Lidong Wang* and Zhe Chen*陈哲,华北电力大学)
    Environ. Sci.: Nano, 2024, 11, 2507-2520
    https://doi.org
    /10.1039/D4EN00134F

作者简介

白文慧 硕士研究生
华北电力大学

本文第一作者,白文慧,华北电力大学环境科学与工程专业 2021 级硕士研究生,主要从事高级氧化材料研究。







陈哲 教授
华北电力大学

本文通讯作者陈哲,教授,博士生导师。主要从事环境修复纳米材料(包括吸附材料、高级催化氧化材料、光催化材料等)和能源转化和存储材料(包括锂离子电池、钠离子电池、金属电池、固态电池等)的研究工作,设计合成了多种性能优异的去除环境污染物的催化材料和吸附材料,并探讨了催化吸附作用机理;同时从事能源电化学与纳米材料的交叉研究,在动力电池和储能电池体系及其关键材料方面取得了系列创新性成果,研制出多种新型高性能电极材料。在 Advanced Science, ACS Catalysis, Environmental science: nano 等国际期刊发表论文三十余篇。







汪黎东 教授
华北电力大学

本文通讯作者,汪黎东,国家杰青,现为华北电力大学环境科学与工程学院院长、教授、博士生导师。主要从事大气污染控制领域的教学和科研工作,主持国家重点研发计划课题、国家自然基金等 20 余项,发表 SCI 论文 100 余篇,获授权国际发明 3 项、国家发明 15 项;研究成果已应用于燃煤电厂和工业锅炉 500 余台套烟气系统,以第一完成人获河北省科技进步一等奖、河北省自然科学一等奖。兼任中国电机工程学会环保专委会委员、国家科技部项目评审专家、国际 CO2 封存评估中心组织会员,国际能源署温室气体研究开发计划组织会员。

期刊介绍

Nano aspects of environmental science and sustainability

rsc.li/es-nano

Environ. Sci.: Nano

2-年影响因子*5.8
5-年影响因子*6.7
最高 JCR 分区*Q1 环境科学
Q1 化学-跨学科
Q2 纳米科学与技术
CiteScore 分12.2
中位一审周期52 


Environmental Science: Nano 全面报道具有环境用途的工程纳米材料的设计和应用研究,以及人工与天然纳米材料在生物和环境体系中的相互作用。发文范围包括但不限于:纳米材料在水、空气、土壤、食物和能源可持续性等领域的新应用;纳米材料在生物系统中的相互作用以及纳米毒理学研究;纳米尺度材料的环境宿命、反应性和转化;环境中的纳米尺度过程;可持续性纳米技术,包括纳米材料的合理设计、生命周期评价、风险/效益分析等。

Editor-in-Chief

  • Peter Vikesland
    🇺🇸 弗吉尼亚理工大学

Associate editors
  • Susana Loureiro
    🇵🇹 阿威罗大学

  • Iseult Lynch
    🇬🇧 伯明翰大学

  • Antonia Praetorius
    🇳🇱 阿姆斯特丹大学

  • Wei-Guo Song (宋卫国)
    🇨🇳 中科院化学所

  • Kevin James Wilkinson
    🇨🇦 蒙特利尔大学

  • Tong Zhang (张彤)
    🇨🇳 南开大学

Editorial board members

  • John Fortner
    🇺🇸 耶鲁大学

  • Leanne Gilbertson
    🇺🇸 匹兹堡大学

  • Wendel Wohlleben
    🇩🇪 巴斯夫

  • Bintian Zhang (张斌田)
    🇨🇳 南方科技大学

  • Ines Zucker
    🇮🇱 特拉维夫大学


* 2023 Journal Citation Reports (Clarivate, 2024)

 CiteScore 2023 by Elsevier

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