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利用芬顿反应，H2O2 在 Fe2+ 存在的条件下生成强氧化能力的羟基自由基 (·OH) 能有效降解有机污染物的方法在水污染治理和环境修复领域备受关注。然而，传统芬顿反应需要外加 H2O2 和 Fe2+。Fenton 反应过程中通常会使用大量的无机铁盐，反应后溶液中的铁离子难以回收利用，从而产生大量含铁污泥。因此，在不削弱 Fenton 氧化活性的条件下，研究不同时添加 H2O2 和无机铁盐的 Fenton 技术并从源头减少铁泥的产生仍是一项巨大的挑战。近日，云南大学王家强教授团队利用光催化与自 Fenton 技术相结合的技术，通过 H2O2 的原位高效生成和活化，无需任何添加剂，设计合成的催化剂展现出快速降解污染物的能力。克服了传统 Fenton 反应的局限性。同时，催化剂具有磁性，易与溶液分离。催化剂自身提供 Fenton 反应所需铁离子，在不需额外投加铁源的情况下加速 Fe3+/Fe2+ 循环，从源头减少铁泥的产生量，不仅解决了传统芬顿铁泥多的问题，也进一步降低了污染物的处理成本。
该工作开发了一种新型自循环光催化 Fenton 工艺，并成功合成了泡沫铁镍支撑的三维 Z 型异质结 MnS 纳米片（MnS/INF）材料。该材料在可见光照射下的 H2O2 产率高达 25.4 mM h-1 g-1，该产率是文献报道的光催化自循环 Fenton 系统的 2-119 倍。MnS/INF 三维 Z 型异质结的光生电子可以参与 Fe2+/Fe3+ 循环过程，促进 H2O2 的生成和活化。在不外加 H2O2，Fe2+ 和在可见光照射的条件下，对 RhB 具有超快的降解速率，7 min 内的降解效率接近 100%。DFT 计算结果表明，MnS/INF 可有效降低 *OOH 形成的能垒，从而提高产生 H2O2 的光催化活性。磁性 MnS/INF 易于循环使用，具有优异的稳定性，并能减少额外的铁污泥的产生，在循环使用九次后仅产生少量铁污泥（0.43 mmol L-1）。为了探究该催化剂的规模化应用性，作者合成了 100 cm2 大小的 MnS/INF 材料，用于 4.5 L 5 mg/L RhB 的降解，研究发现 RhB 在 4.75 h 内完全降解，具有优异的降解性能。同时，MnS/INF 在处理含氟硝基苯废水（初始 COD 2310 mg L-1）和学校污水处理站的废水（初始 COD 106 mg L-1）时也表现出良好的性能。该工作报道的催化剂最大限度地减少了芬顿反应产生的铁泥，具有优异的可持续性。这项工作使 MnS/INF 有可能成为实际废水净化方法和其他多个领域应用的理想候选材料，并为规模化废水处理提供了一种良好的催化剂。该成果以“Self-cycled photocatalytic Fenton system and rapid degradation of organic pollutants over magnetic 3D MnS nanosheet/iron–nickel foam”(《自循环光催化芬顿体系——磁性三维 MnS 纳米片/泡沫铁镍快速降解有机污染物》)为题，发表在英国皇家化学会期刊 Environmental Science: Nano 上，并入选为 hot article。![]()
Self-cycled photocatalytic Fenton system and rapid degradation of organic pollutants over magnetic 3D MnS nanosheet/iron-nickel foam
Xiaoqian Ma, Yu Liu, Yi Zhao, Xiaohong Chen, Junyang Leng, Anlong Zhang, Daomei Chen, Kai Xiong and Jiaqiang Wang*（王家强，云南大学）
Environ. Sci.: Nano, 2024
https://doi.org/10.1039/D4EN00452C
本文通讯作者，英国利兹大学博士，先后在泰国青迈大学参加德国政府资助并与泰国合办的环境危险评估国际项目学习，在美国西北大学和堪萨斯州立大学化学系做博士后研究。二级教授，博士生导师，云岭学者、省委联系专家、云南大学东陆骨干教授。云南水环境治理研究院（省首批新型研发机构）院长、云南省工业废水光催化处理工程技术研究中心、云南省数字生态工程研究中心、云南省高校特殊污染物光催化处理工程研究中心、云南绿色褐煤能源化学协同创新中心、昆明市污水处理新材料重点实验室主任。云南省水污染光催化治理技术创新团队、云南省高校水污染治理化学科技创新团队负责人。中国环境科学学会特邀理事、中国可再生能源学会光化学专业委员会委员、中国化学会物理化学学科委员会委员、云南省能源研究会副会长。| 2-年影响因子* | 5.8分 |
| 5-年影响因子* | 6.7分 |
| JCR 分区* | Q1 化学-多学科
Q1 环境科学
Q2 纳米科学&技术 |
| CiteScore 分† | 12.2分 |
| 中位一审周期‡ | 44 天 |
Environmental Science: Nano 全面报道具有环境用途的工程纳米材料的设计和应用研究，以及人工与天然纳米材料在生物和环境体系中的相互作用。发文范围包括但不限于：纳米材料在水、空气、土壤、食物和能源可持续性等领域的新应用；纳米材料在生物系统中的相互作用以及纳米毒理学研究；纳米尺度材料的环境宿命、反应性和转化；环境中的纳米尺度过程；可持续性纳米技术，包括纳米材料的合理设计、生命周期评价、风险／效益分析等。
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* 2023 Journal Citation Reports (Clarivate, 2024)
† CiteScore 2023 by Elsevier
‡ 中位数，仅统计进入同行评审阶段的稿件
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